【摘 要】
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钠离子电池具有低成本的优势,被认为是一种较理想的锂离子电池替代化学电源。但是,由于钠离子半径较大,钠离子电池电极材料的容量较低且钠离子在其中的扩散系数低,导致钠离子电池的能量密度以及功率密度低。寻找具有较高放电电势和较大放电比容量的正极材料是提高钠离子电池能量密度的关键。利用铁离子氧化还原反应,当铁离子从+3变到0价时,氟化铁对应的理论比容量高达712 mAh/g。但是,铁基氟化物材料的本征电导率
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钠离子电池具有低成本的优势,被认为是一种较理想的锂离子电池替代化学电源。但是,由于钠离子半径较大,钠离子电池电极材料的容量较低且钠离子在其中的扩散系数低,导致钠离子电池的能量密度以及功率密度低。寻找具有较高放电电势和较大放电比容量的正极材料是提高钠离子电池能量密度的关键。利用铁离子氧化还原反应,当铁离子从+3变到0价时,氟化铁对应的理论比容量高达712 mAh/g。但是,铁基氟化物材料的本征电导率较低,导致其实际放电比容量远低于理论比容量。如何提高铁基氟化物电极材料的电子电导性,是该类材料应用时必须解决的科学问题。本学位论文从以下三个角度研究了改善铁基氟化物材料电化学性能的方法,一是制备铁基氟化物与导电介质的复合材料,导电介质为电子的迁移提供了良好的导电网络,二是通过离子掺杂减小氟化铁材料的带隙,提高其本征电导率,三是通过改进电解质改善氟化铁电极与电解质的界面结构,以期提高材料的电化学性能。论文的主要结果如下:（1）采用机械球磨法分别将FeF3和FeF2与碳材料（Super P）复合,制备得到FeF3/C和FeF2/C复合材料。扫描电镜（SEM）观察和比表面积测试仪（BET）对材料比表面积的测量结果表明,球磨后FeF3和FeF2的颗粒尺寸减小,比表面积增大。EDS元素面分布分析表明,碳元素分布广泛,说明碳材料可以在活性材料（FeF3或者FeF2）之间构建出导电网络。电化学测试结果表明,在4.0-1.4 V（vs.Na/Na+）电势范围内0.1 C倍率下,FeF3的可逆放电比容量为12.8 mAh/g,而FeF3/C复合材料的可逆放电比容量高达90.2 mAh/g。FeF2/C复合材料的电化学性能也明显优于FeF2。（2）采用反胶束法制备得到FeF3·0.33H2O@rGO纳米复合材料。在4.0-1.4 V（vs.Na/Na+）电势范围内0.1 C倍率下,FeF3·0.33H2O@rGO纳米复合材料的首圈放电比容量为227.5 mAh/g。当倍率增大到15C,循环100次后,纳米复合材料的放电比容量仍高达87.5 mAh/g。阻抗谱（EIS）和恒电流间歇滴定技术（GITT）测试结果表明,还原氧化石墨烯的加入降低了材料的电荷迁移电阻,提高了 Na+在材料中的扩散系数。利用X射线光电子能谱（XPS）探究了 FeF3·0.33H2O@rGO纳米复合材料的电化学反应机理,结果表明在4.0-1.4V（vs.Na/Na+）电势范围内进行充放电循环时,参与电荷补偿的还原氧化电对为 Fe3+/Fe2+。（3）第一性原理计算结果表明,Cr3+掺杂可使FeF3·0.33H2O的带隙从0.88eV降低至0.49eV,并且增加了 FeF3·0.33H2O中的共价键组分,说明Cr3+掺杂可以提高FeF3·0.33H2O的电导率。采用反胶束法制备了 Cr3+掺杂的Fe1-xCrxF3·0.33H2O（x=0.00、0.03、0.05 和 0.07）正极材料。与带隙较高的FeF3·0.33H2O相比,带隙较低的Fe0.95Cr0.05F3·0.33H2O展现出优异的电化学性能。在0.1 C倍率下,Fe0.95Cr0.05F3·0.33H2O的可逆放电比容量高达194.02 mAh/g,大于 FeF3·0.33H2O 的可逆放电比容量（136.47 mAh/g）。（4）向1M NaClO4/EC+PC碳酸酯电解质中引入丁二酸酐（SA）添加剂,结果表明SA的加入可以改善FeF3·0.33H2O@rGO的循环性能。在10 C高倍率下,FeF3·0.33H2O@rGO在未加SA的电解质中循环100次后,容量保持率为75.33%,而在相同倍率下在加入1 wt%SA的电解质中循环100次后,材料的容量保持率可达89.64%。线性扫描伏安曲线（LSV）测试结果表明,SA在电极表面优先被氧化,形成厚度约为5 nm的电极-电解质界面膜（CEI）,从而有效缓减循环过程中电极和电解质之间副反应的连续发生。
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