V2O5/g-C3N4复合光催化材料降解染料及其生命周期评价研究

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染料废水具有微生物毒害作用及低的可生化性,难以通过生物途径快速有效降解。光催化技术是高效降解难降解污染物的一种有效途径,该技术反应速率快,反应不具有选择性,且较其他常用的技术更加清洁,不会产生二次污染。用作光催化剂的材料种类繁多,开发可见光响应型催化剂是促进该技术实际应用的关键,g-C3N4是应用广泛的对可见光有响应的光催化剂之一,但其具有光生载流子易复合的缺点,因此需对其改性以提高其光催化活性。Z型异质结的构建是目前改性方法中操作较为方便、效果较好的方法之一,其中,寻找带边匹配的材料进行复合是构建Z型异质结的关键。本论文研究内容如下:本文首先以三聚氰胺和偏钒酸铵为原料,采用热处理法分别制备g-C3N4和V2O5,后采用水热法制备V2O5/g-C3N4二元复合材料,通过表征观察材料形貌、元素分布及晶型结构及光学性质。其次,使用二元复合材料对罗丹明B(Rh B)进行降解,实验结果表明,该催化剂对Rh B的降解符合伪一级动力学,且二元复合材料对Rh B的降解效果优于g-C3N4和V2O5。分析掺杂比、p H值、催化剂用量以及染料种类对复合材料光催化降解效果的影响规律,研究结果表明,当复合材料掺杂比为1.5%时,Rh B降解效果最好;随着p H的降低,复合材料光催化效率提高;当催化剂用量为0.03g时,光催化剂的催化效果最好。另对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)以及孔雀石绿(MG)进行降解研究,发现在150 min,几种染料的降解率均能达到90%以上,可证明该复合材料对染料具有普适性。复合材料的4次循环实验和材料循环前后XRD图谱表明该二元复合材料具有较好的稳定性。猝灭实验和相关计算证明了Z型异质结的构建。最后,通过进行生命周期评价,对二元复合材料的制备、使用以及处理阶段产生的环境影响进行评价,该生命周期评价的功能单位为制备0.03 g的光催化材料,评价系统为光催化材料的制备及其对100 m L浓度为10 mg/L的Rh B溶液进行降解及材料处理的整个过程。分析结果表明,在非回收或回收场景下,制备阶段对整个材料生命周期系统的环境影响贡献最大,淡水水生态毒性和全球变暖潜能是贡献较大的环境影响类型,因此该材料对气候变化和水体健康影响较大。此外,PVP、电能以及光催化材料是对环境影响较大的物质,可通过低频超声等措施减少物质使用对环境的影响。对材料进行回收可以降低整个生命周期系统的环境影响,对全球变暖潜能及淡水沉积物生态毒性的影响程度尤为明显。通过本论文研究,显示V2O5/g-C3N4二元复合材料在降解染料方面具有好的光催化活性,得到了染料光解的最优条件及规律。光催化机理和材料稳定性的研究以及生命周期评价,为达到清洁生产以及提高该材料的环境友好性提供理论依据。
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