【摘 要】
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超级电容器是一种以发生极化电解质的手段来实现存储能量的装置。它传承了传统电容器的充放电快以及使用寿命长等优势,同时也具备了电池的二次充放电的能力。对于超级电容器来讲,要想提高它的存储能力,关键的是设计、合成高性能的电极材料。金属有机骨架（Metal-organic frameworks,MOF）是指过渡金属离子与配体在合适的溶剂中通过配位作用而形成的三维网状骨架结构。MOFs材料具有结晶性能良好、
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51572272）； 宁波市自然科学基金（2018A610062）；
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超级电容器是一种以发生极化电解质的手段来实现存储能量的装置。它传承了传统电容器的充放电快以及使用寿命长等优势,同时也具备了电池的二次充放电的能力。对于超级电容器来讲,要想提高它的存储能力,关键的是设计、合成高性能的电极材料。金属有机骨架（Metal-organic frameworks,MOF）是指过渡金属离子与配体在合适的溶剂中通过配位作用而形成的三维网状骨架结构。MOFs材料具有结晶性能良好、比表面积大、孔隙率高、结构繁多、孔尺寸可调节等优点。利用这些优点可以很好的设计出合适的材料用于超级电容器。MOF衍生材料能够很好的保留MOF的多孔结构和形貌,有利于电化学性能的提升。因此,MOF作为一种理想的自牺牲模板或者前驱体而被广泛的探究。在本文中,我们着重探究了MOF导向3D分级结构的核-壳纳米硫化物/氧化物材料在超级电容器中的性能和实际的应用价值,主要内容如下:1.以泡沫镍为导电基底,通过Co2+和2-甲基咪唑的配位作用,原位生长树叶状Co-ZIF-L纳米片阵列;再利用简单的水热反应将其硫化而形成Co3S4纳米片,之后,在Co3S4纳米片的骨架上包裹上一层Co（OH）2薄片,从而得到了Co3S4@Co（OH）2核-壳纳米片阵列。在1 mol L-1KOH的电解质溶液中,对Co3S4@Co（OH）2纳米片阵列电极进行了电化学性能的测试,在1 Ag-1的电流密度下,有着高达2974 Fg-1的比电容,且在10 Ag-1时仍然保留着76%的电容。与作为负极材料的活性炭电极组装成非对称超级电容器（ASC）,功率密度在1125.9 W kg-1时,能量密度可达41.0 Wh kg-1。此外,组装的两个串联的ASC成功点亮了一个LED灯,时间长达3分钟,证明该电极材料具有实际性的应用价值。2.根据MOF-导向合成的思路,将Co-MOF-L的基础上置于空气中煅烧得到Co3O4纳米片阵列,然后利用水热合成后再于空气中煅烧,从而在原有的片上生长着一层均匀的Ni Co2O4薄片,最终成功制备出Co3O4@Ni Co2O4纳米片阵列。Co3O4@Ni Co2O4作为电池型材料,在1 Ag-1的电流密度下有着高达544.2 C g-1的比容量,并且显示着优异的稳定性。以Co3O4@Ni Co2O4作为正极材料,AC为负极组装的ASC中,功率密度为852 W kg-1时,能量密度能够达到36 Wh kg-1。与此同时,ASC表现出优异的电化学循环稳定性能,10 Ag-1下,10000次循环后仍保留着初始电容的89.5%的保留率,库伦效率为95.2%。此外,两个串联的ASC也可成功点亮了一个LED灯。综上所述,本论文以树叶状的纳米片Co-MOF-L纳米片阵列为前驱体和模板,在导电基底-泡沫镍上成功合成了核-壳结构的纳米片阵列电极材料,并深入研究了它们的形貌、组成成分以及它们在超级电容器的应用,结果显示了它们在实际应用潜力。同时,本文以MOF导向的核-壳结构材料的设计思路为制备出更高效、清洁的电极材料提供更加实际性的方法。
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