厚壳层Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点光电性质的研究

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凭借其优越的光学性质,胶体半导体纳米材料在显示、荧光标记和微腔激光器等领域有着巨大的应用潜力。厚的无机宽禁带壳层(约11个单层)能够有效钝化纳米颗粒表面的缺陷态,使其具有高的荧光量子产率和良好的光稳定性。本论文主要研究了厚壳层核/壳结构量子点的光学增益特性、多激子动力学和电场调控光学性质,探索了其在微腔激光器上的应用。此外,为了深入分析壳层厚度对不同量子受限体系低维纳米材料光学性质的影响,我们还对核/壳结构二维纳米片的光增益特性进行了系统研究。主要研究内容包括:我们采用激光相干烧蚀技术制备了厚壳层CdSe/CdS核/壳量子点分布式反馈激光器,通过单光子和双光子激发均实现了高性能的单模激光发射,激光阈值分别为0.028 m J cm-2和1.03 m J cm-2。研究结果表明,激光相干烧蚀是一种可以直接在量子点薄膜表面制备分布式反馈激光器件的高效方法。我们制备了一个系列壳层厚度可控的纯纤锌矿相CdSe/CdS核/壳量子点,并利用超辐射理论分析了CdSe/CdS量子点中复杂的多激子动力学过程,得到了泵浦强度与量子点中平均激子数之间的关系。当量子点中的平均激子数达到~6之前,与理论计算结果一致。然而,较高的激子态密度会导致多激子的非辐射损耗增加,因此量子点中的平均激子数随着泵浦强度的进一步增加而逐渐趋于饱和。实验结果表明,放大自发辐射测量结果与理论拟合结果相符合,为解释量子受限体系中复杂的快速多激子动力学机制提供了一种新途径。我们系统地研究了纯纤锌矿相CdSe/CdS核/壳量子点群体的量子限制斯塔克(stark)效应。在电场作用下,厚壳层CdSe/CdS量子点(11个CdS单层)的荧光和吸收峰分别红移~2.3 nm和~2.1 nm。通过单个量子点的时间相关荧光强度曲线分析了量子点壳层厚度相关的荧光闪烁行为与量子点群体量子限制斯塔克效应之间的关系。结果表明,由于中等壳层量子点中大量的表面缺陷态和超厚壳层量子点中应力释放诱导的内部激子捕获态等引起的带电态,将会在量子点周围产生随机局域电场,因而导致中等壳层和超厚壳层量子点的电场调控光学特性不如厚壳层CdSe/CdS量子点明显。此外,我们还研究了厚壳层CdSe/CdS量子点在电场下的多激子特性,并对多激子态中的单激子动态弛豫过程进行分析。在以上三维受限厚壳层量子点研究的基础上,我们进一步探索了壳层厚度对二维半导体纳米片光学性质的影响。采用高温热注入法制备了一系列不同壳层厚度的CdSe/CdS核/壳纳米片。高温下生长的高质量CdS壳层能够有效地钝化纳米片表面的缺陷态,极大地提高了纳米片的荧光量子产率和紫外光照稳定性。因此,壳厚为6个CdS单层的厚壳层CdSe/CdS纳米片展现出超低的放大自发辐射阈值(~4.4μJ cm-2)、超长的增益寿命(>800 ps)和巨大的增益带宽(>140 nm),表明激子俄歇复合得到了有效抑制,从而展现出优异的光增益特性。最后,我们将厚壳层纳米片作为增益介质成功制备出垂直腔面发射微腔激光器,实现了超低阈值(~1.1μJ cm-2)的空间定向单模激光发射。
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