【摘 要】
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稀土铬氧化物RCrO3由于独特的钙钛矿结构和丰富的物理性质一直是学界研究的热点之一,与其磁性有关的现象近年也得到普遍关注。如果RCrO3中的稀土阳离子R3+不具有磁性,则体系的磁性主要来自铬离子Cr3+的磁矩,如果稀土离子R3+具有磁性,体系会在低温下表现出丰富的磁现象,例如负磁化、交换偏置和磁卡效应。这些磁现象和Cr3+与Cr3+之间、R3+与R3+之间或Cr3+与R3+之间的交换作用有关,而这
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稀土铬氧化物RCrO3由于独特的钙钛矿结构和丰富的物理性质一直是学界研究的热点之一,与其磁性有关的现象近年也得到普遍关注。如果RCrO3中的稀土阳离子R3+不具有磁性,则体系的磁性主要来自铬离子Cr3+的磁矩,如果稀土离子R3+具有磁性,体系会在低温下表现出丰富的磁现象,例如负磁化、交换偏置和磁卡效应。这些磁现象和Cr3+与Cr3+之间、R3+与R3+之间或Cr3+与R3+之间的交换作用有关,而这些交换作用又受到RCrO3晶体结构的影响,这意味着RCrO3的晶体结构和磁性之间存在着密切的关系。但目前对稀土铬氧化物的研究大多集中在通过不同的制备方法或元素掺杂来调控其磁性,而对其晶体结构和磁性之间的关系的研究较少,结构变化对磁性的影响机制尚不清晰。为了研究稀土铬氧化物的晶体结构对其磁性的影响,本文中我们以GdCrO3体系为例,利用掺杂离子半径较小的无磁性稀土离子Lu3+和改变烧结气氛的氧含量的方法,改变其晶体结构,通过分析对比各组样品的结构参数和磁性数据,从而获得稀土铬氧化物的结构与磁性之间的密切联系。主要内容如下:一、研究了溶胶-凝胶法制备的LuxGd1-xCrO3（x=0,0.1,0.3,0.5）系列样品的结构和磁性之间的关系。XRD数据的精修拟合结果显示样品成相良好,无杂相,并且随着Lu3+掺杂比例的上升,晶格收缩,同时引起Cr3+-O2--Cr3+键角的减小以及Cr3+-O2-键长的小幅增加。磁性测量结果表明:Cr3+-O2--Cr3+键角的收缩削弱了Cr3+-O2--Cr3+超交换作用,致使奈尔温度TN降低;同时增强了倾斜性的Cr3+之间产生的铁磁性,即Cr3+磁矩MCr的增大;而MCr的增大又增强了Cr3+磁矩对Gd3+磁矩MGd施加的与外场反向的内场HI,导致样品在低温区域的负磁化强度的值随Cr3+-O2--Cr3+键角的减小而增大。而且结构的改变对该体系在补偿温度Tcomp以下的剩磁Mr和矫顽力HC的变化规律也产生了一定影响:随着Cr3+-O2--Cr3+键角的收缩,样品在相同温度下的Mr逐渐减小,矫顽力HC的最大值和最小值对应的温度逐渐降低,HC的最大值逐渐增大。二、研究了溶胶-凝胶法在不同烧结气氛（0.1 MPa的N2,0.1 MPa的O2,0.3 MPa的O2）下制备的GdCrO3样品的结构和磁性之间的关系。XRD数据的精修拟合结果显示样品成相良好,在氧气含量更高的环境下烧结的样品,晶格发生一定的收缩,Cr3+-O2--Cr3+键角明显减小,这可以归结为样品中氧空位的减少。虽然晶格和Cr3+-O2--Cr3+键角的收缩会削弱Cr3+-O2--Cr3+超交换作用,但氧空位浓度的降低还导致体系中的Cr3+-O2--Cr3+组分上升,又增强了Cr3+-O2--Cr3+超交换作用,两者竞争的结果是TN仅出现了小幅的波动。而该系列样品的M-T曲线的拟合结果进一步证明了Cr3+-O2--Cr3+键角改变对于MCr和HI的影响:MCr和HI随Cr3+-O2--Cr3+键角的减小而增大。对各样品在不同温度下的初始磁化曲线的分析表明,由于Cr3+-O2--Cr3+键角的减小增强了MCr,使体系的磁化强度在低温（5 K）具有更大值。而对四组样品的磁熵变ΔSM和制冷能力RCP的计算结果显示,在高氧气氛下烧结的样品,其在低温强磁场下的ΔSM和RCP会出现明显的增大,这说明氧空位浓度的降低会有效增强GdCrO3体系的磁卡效应。
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