多元金属硫化物复合g-C3N4光催化降解有机污染物的高通量筛选研究

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近些年来,人类社会在快速发展的同时还大量消耗着地球上的宝贵资源,随之而来还有着严重的环境污染问题,研究者们不得不努力探寻和研究出能够解决环境污染这类问题。目前,光催化降解有机污染物被认为是最绿色的有机污染物处置方法之一,该技术是光催化剂利用自然界的光能激发内部的光生载流子,在表面生成相应的高氧化活性基团,从而实现绿色降解有机污染物的目的。但是光催化反应稳定性差、不易实现的缺陷使得这类技术手段无法得到普遍应用。因此提高光催化剂的稳定性以及实用性是这类研究领域中最重要的课题。而传统的催化剂材料制备过程是在原有的理论基础上不断反复研制一种或者几种材料,费时费力。若能将制备和筛选催化剂材料的效率提升至成千上百种,则能有效增加新型材料的研发制备速度。高通量筛选技术具有快速、微量和灵敏等特点,通过一次实验就能获取大量信息,利用该技术能够为光催化材料的制备提供新的研究途径。该技术可以在短时间内建立一个含有大量催化剂材料的催化剂库,并对其中的催化剂进行筛选和检测,挑选出合适的催化剂材料。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种对可见光具有响应的有机多聚物半导体材料,该材料来源广泛、制备简单,稳定性强,受到了研究者们的重视和青睐、但是,纯g-C3N4量子效率较低,光催化性能因此受到限制。将其与金属硫化物这类半导体材料复合后,能够有效降低纯g-C3N4内部光生载流子的复合率,提高其光催化性能。本文则是利用高通量筛选技术,建立了一个将上百种不同的多元金属硫化物与g-C3N4复合后形成的一个光催化剂库,并检测了这些光催化材料的催化性能,从中筛选出了高催化活性的复合半导体。实验的主要内容如下:(1)反应芯片的制备:使用玻璃印刷技术将具有疏水性的聚四氟乙烯分散液印制在载玻片上,并在上面形成了 225个相互独立的反应网格,为催化剂提供了制备和反应的空间。(2)催化剂的制备:本实验选择了 4种金属硫化物作为和g-C3N4进行复合的半导体,在这4种金属(Zn、Cd、Cu、Ni)选取3个制备成多元金属硫化物复合g-C3N4。使用超声雾化器将制备好的g-C3N4均匀分散在反应芯片上,再使用喷墨打印技术将这4种金属溶液打印在g-C3N4上,最后使用汽浴硫化法合成相应的硫化物。(3)检测方法的建立:根据有机荧光染料的浓度与荧光强度成正比的关系,光催化降解有机染料的过程中,有机染料的荧光强度与其溶液浓度会随着降解过程的不断进行而逐渐减弱,使用相机拍摄光催化过程中图像,根据染料荧光强度的变化判断光催化过程的反应程度。(4)高活性催化剂的筛选:本实验有4种反应芯片,每种反应芯片都经过相同的筛选方法:将有机染料均匀喷洒在反应芯片上,然后将其放入检测装置内,用365nm紫外光线去照射,再用照相机记录光催化反应过程中不同时段的荧光强度的变化,再使用图像处理软件筛选出光催化反应过程中荧光强度变化最明显的催化剂作为高活性催化剂。最终在4个反应芯片中分别筛选出以下4种高活性催化剂:ZnxCdyNizS/g-C3N4、ZnxCdyCuzS/g-C3N4、ZnxCuyNizS/g-C3N4 和CdxCuyNizS/g-C3N4(x+y+z=l)。(5)对照验证试验:通过对照和验证试验,能够确定通过该实验筛选出来的催化剂具有较高的光催化活性。通过以上实验研究,能够为快速制备和筛选高催化活性的复合半导体提供一个具有实际应用的研究方法,将大大缩减传统光催化材料的研制时间和制备成本。
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