NdFeN作为新一代稀土永磁材料，在计算机、通讯、汽车、医疗器械等领域具有广阔的应用前景。本文针对NdFeN永磁材料，理论上，基于密度泛函理论LSDA（局域自旋密度近似）+U（有效库仑相关能）方法，计算了NdFe₁₂N的磁矩和态密度。实验上，利用机械合金法制备NdFe_12-xMo_xN_y磁粉，系统研究了成分、球磨时间、热处理温度和时间、氮化时间等对NdFe_12-xMo_xN_y化合物的微结构以及磁性能的影响。计算结果表明，NdFe₁₂N磁矩主要来源于过渡金属Fe原子，Fe原子在三个不同晶格位置上的磁矩明显不同，这是由不同Fe位置的最近邻原子不同造成的。NdFe₁₂N费米面处电子的能态密度比较高，且自旋向下电子的成键和反成键态大部分位于费米面的两侧，说明NdFe₁₂N结构不稳定，需要添加稳定元素。实验研究结果表明，稳定元素Mo的加入对Nd（Fe,Mo）₁₂相的形成和稳定具有决定作用，但过高的Mo含量会造成NdFe_12-xMo_x磁性能下降，当x等于1．5时，NdFe_12-xMo_x磁粉最大磁能积达到最大值40．81kJ／m³。球磨后，NdFe_12-xMo_x磁粉主要由非晶相和纳米晶α-Fe相组成，球磨非晶化机制是纳米粒子局部熔化-快速凝固的过程。随球磨时间的增大，NdFe_12-xMo_x磁粉磁性能逐步增大。晶化温度和时间显著影响NdFe_12-xMo_x磁粉中Nd（Fe,Mo）₁₂相的结晶度和晶粒大小。晶化温度越高、时间越长，NdFe_12-xMo_x磁粉中的Nd（Fe,Mo）₁₂结晶度越高，磁性能越大。但温度过高、时间过长会使Nd（Fe,Mo）₁₂晶粒过度长大，磁性能降低。氮化能引起Nd（Fe,Mo）₁₂晶格膨胀，明显地改善NdFe_12-xMo_x磁粉的微结构，提高NdFe_12-xMo_x磁粉的磁性能，氮化温度过低、时间过短则N原子不能进入Nd（Fe,Mo）₁₂间隙位置，氮化温度过高、时间过长则α-Fe析出，磁性能降低。本论文得到的优化制备工艺参数为：球磨时间16h，晶化温度900℃，晶化时间120min，550℃、5×10⁴Pa氮气压力下氮化2h。获得NdFe_10.5Mo_1．5N_0．9磁粉性能达到B_r=0．541T，H_cj=780．6kA／m，（BH）_max=63．54kJ／m³。