【摘 要】
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苯胺是一种应用极为广泛的化工原料,具有较强的毒性,对环境和人类健康造成严重的威胁。随着化工、制药、医药等行业对苯胺需求的骤增,对苯胺废水的安全、高效处理已成为当前
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苯胺是一种应用极为广泛的化工原料,具有较强的毒性,对环境和人类健康造成严重的威胁。随着化工、制药、医药等行业对苯胺需求的骤增,对苯胺废水的安全、高效处理已成为当前水污染控制领域的研究热点。催化氧化法因其能实现对有机污染物的高效去除,因而成为苯胺废水处理的主流方法。臭氧(O3)作为一种环境友好、氧化性强、无二次污染的氧化剂在有机废水处理中得到广泛应用,然而其在实际应用中面临有机物矿化效率差、臭氧利用率低等问题。因此,本课题提出利用羟基氧化铁(FeOOH)结合03形成一种绿色环保的催化氧化体系,并通过Si掺杂,改善其催化与稳定等性能,提高体系对苯胺废水的处理效果。以三价铁盐为原料,采用普通的碱沉淀法制得催化剂FeOOH,系统探究了溶液pH值等基本溶液化学性质和催化剂投加量等操作参数对其催化臭氧氧化处理苯胺废水的效能。结果表明:FeOOH联合03显著提高了苯胺降解速率,同时也明显增加了矿化效果。在O2流量30L/h、苯胺初始浓度180mg/L、初始pH 7和催化剂的投加量3g/L的条件下,反应1Omin内苯胺和对应的COD的去除率最佳,分别达到96.9%和73%。在FeOOH/03催化体系中羟基自由基(·OH)抑制剂叔丁醇(TBA)的存在明显降低了苯胺的降解,这一结果显示FeOOH催化O3氧化苯胺的过程是自由基主导的氧化过程。通过Si掺杂改性FeOOH制得高机械强度无定型硅-羟基氧化铁(Si-FeOOH),系统考察Si/Fe摩尔比、Si-FeOOH投量和pH等操作参数和溶液的基本化学性质对苯胺降解效能的影响,以及催化剂的回用与Fe3+的释放情况。结果表明:Si-FeOOH的存在明显强化了臭氧氧化降解苯胺的效率,且Si-FeOOH/03体系对苯胺的降解效果高于03单独体系和FeOOH/03体系;在溶液pH=11、催化剂投量1.0 g/L、Si/Fe摩尔比0.55的条件下反应10 min可实现苯胺的完全去除;催化剂重复利用5次后仍具有较高催化活性,降解效率高于97.8%,且Fe3+的溶出量低于0.10mg/L。
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