二硫化钼基复合材料的制备及其电化学析氢性能的研究

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能源是维持人民生活和促进社会发展进步的必要条件,在国家经济中占据重要角色。随着人们对能源需求的不断增加以及环境污染问题的日益严峻,寻求清洁可持续能源已经成为全人类共同面对的首要任务。氢气(H2)因其高热值和燃烧产物环保的特性而被认为是理想的清洁能源,在未来的能源版图中将发挥重要作用。然而氢气不是自然存在的,需通过一定方法进行制备,电催化水分解析氢反应(HER)是水分解的一个重要半反应,具有成本较低、效率高、环境友好、安全性较好等优点,是未来制备可持续清洁能源的可行之路。目前,最先进的HER催化剂材料采用的仍然是贵金属铂基材料。由于Pt的储量较少,因此开发非贵金属HER催化剂以取代Pt已成为过去几十年科研者的研究焦点之一。本论文主要通过氧化还原固相反应(SPR)来增加Mo S2的活性缺陷和电子传输能力,从而提高Mo S2的HER性能。研究内容如下:1、通过氧化还原固相反应(SPR)的简便硬模板策略成功地制造了多孔Mo S2/Mo O2杂化物。首先,制备了Fe2O3/Mo S2复合材料。然后通过Mo S2和Fe2O3之间进行的氧化还原反应后,部分Fe2O3被转变为Fe3O4,同时生成一些Mo O2代替Mo S2。在刻蚀前驱体Mo S2/Mo O2/Fe3O4/Fe2O3中的Fe2O3和Fe3O4 NPs后,获得了设计多孔结构的Mo S2/Mo O2杂化物。运用了不同的技术来揭示Mo S2和Mo O2之间明确的相界面,其中包含大量不饱和的Mo,S和O活性中心。研究所制备的多孔Mo S2/Mo O2杂化物在碱性条件下的HER性能,在电流密度10m A·cm-2时具有157 m V的低过电势和循环伏安测试10000圈后仍保持出色的循环稳定性证明了多孔Mo S2/Mo O2杂化体显著的催化活性。2、进一步通过固相反应在Mo S2的表面上进行O掺杂时,成功的将超薄碳层包覆的具有高催化活性的钌负载到Mo S2的表面上,多个界面之间的协同效应将有利于水的解离和活性氢原子的吸附。通过加入不同摩尔量的乙酰丙酮钌来探究与Mo S2掺杂最合适的比例,获得的C@Ru0.5/Mo O2/Mo S2催化剂在碱性和酸性电解质中均显示出类似商业Pt/C的优异电解水性能,在两种电解液中循环3000圈后仍能保持稳定,几乎无衰退。结果证明通过固相反应对Mo S2进行缺陷工程及界面工程,从而实现更高的暴露催化活性位点和调节电子结构以增强内在活性提供了新的策略。
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