铋烯异质结晶格界面调控及钙钛矿太阳能电池性能研究

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自二十一世纪以来(2009年),有机-无机杂化钙钛矿材料首次尝试应用于光伏领域,因为性能优异、成本低廉,从此引起了越来越多的科研人员的兴趣。随着工业领域的进步和设备工艺的发展,钙钛矿太阳能电池(PSCs)在未来具备无法匹及的竞争优势,成为未来光伏器件的新星。为了实现更优良的光伏性能,器件具备良好的功能层,其中包括两个电荷传输层(用于选择性传输电子和空穴),同时在两个电荷传输层之间还夹着钙钛矿层(又名吸光层),最终各层通过匹配能级制备完整光学器件。然而,对于电子传输层(ETL)性能参数来说,高性能ETL具备以下条件:ETL导带和价带边缘都低于钙钛矿层导带和价带边缘。只有这样,良好能级匹配的器件才能获得优异的光伏性能。现如今,TiO2和SnO2是研究最广泛电子传输层材料(ETM),但是依旧有较多的弊端。例如TiO2导电性较差,电子迁移率较低;SnO2亲水性较差,不利于钙钛矿溶液铺开等劣势。因此,为了追求更优异的器件性能,科研人员针对ETL的研究从未停滞。如今,二维(2D)材料的发现与应用给了我们启示,很快就其应用于在太阳能电池、超级电容器等光伏器件,并且由于材料各自优异的特性为我们后期的研究奠定基础。本人为了探索2D铋烯(bismuthene)的良好结构和半导体性能,基于其2D结构独特的自适应属性,通过低温方法精巧地构造了铋烯和SnO2纳米粒子的精致异质结,他们之间界面不匹配较少,性能优异。同时,结合铋烯和SnO2之间相邻晶格间距的晶格匹配属性,将bismuthene-SnO2复合层作为ETL应用于PSCs,其界面变得更光滑且透明,并为上层钙钛矿层赋予了更高的结晶度。依靠高导电性的铋烯和半导电性的bismuthene-SnO2异质结,提高了整体复合层的能带,降低了复合层与钙钛矿层之间的界面电阻,有效地加速了电子的转移而不会降低空穴的阻挡。在统计平均光电转换效率(PCE)中,与纯SnO2层的器件(17.35%)相比,具备bismuthene-SnO2复合层器件效率达到了18.75%。即使器件在5%相对湿度的环境中保存超过800小时,它也几乎保持其初始效率80%的高稳定性,而对比样SnO2器件只能保持50%的效率。同时,本人开发了一种简单的实验方法,将铋烯,SnO2和MXene混合,制备bismuthene-MXene-SnO2双掺杂ETL(BMSE)。通过在空气中低温退火,基于氧空位争夺效应,从而构建了双掺杂的BMSE。通过结合之前工作和优化MXene含量,优化器件界面,促进界面中电子的良好传输和转移,最终获取优异的器件性能。优化后的BMSE器件PCE最高高达19.78%,而纯SnO2器件仅为18.62%。此外,基于BMSE的PSCs在大气环境(相对湿度~40%)中保存超过240小时后,器件保持75%的初始效率,而SnO2对比样的PCE仅保持低于初始60%的效率。
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