中空管状g-C3N4复合材料的制备及可见光催化性能研究

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随着经济和社会的快速发展,能源短缺和环境污染是人类面临急需解决的重大问题。因此,开发可再生能源和治理环境污染对发展国民经济、实现可持续发展战略具有重大的意义。光催化技术在温和条件下能将太阳能转化成化学能,在解决能源短缺和环境污染方面表现出巨大的潜力和良好的应用前景。在众多的光催化剂中,一种在可见光区有响应的半导体材料石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有良好的化学稳定性、2.7eV的带隙以及层状结构引起了众多学者的研究。但是g-C3N4主要由于比表面积小、光生载流子复合严重等问题,限制了其光催化性能。因此,本文对g-C3N4的形貌及能带结构进行调控,并研究其在可见光下的光催化性能。本文研究的主要内容如下:以三聚氰胺为原料,通过熔盐法制备不同形貌的g-C3N4,同时对其晶体结构和形貌进行表征,并讨论了不同的制备工艺对其形貌的影响。结果表明:采用熔盐法成功制备出直径为400nm,壁厚约为60-70nm的中空管状g-C3N4(HTCN)。其最佳工艺参数为:原料与熔盐质量比为1:10,煅烧温度500℃,保温时间4h。同时提出了一种可能的盐辅助自组装机制。通过比表面积测定和可见光催化实验可知:HTCN的比表面积是体相g-C3N4比表面积的3.3倍,有利于光催化活性的提高。采用原位合成一步法成功制备了TiO2/HTCN复合材料。并对其晶体结构形貌、光学特性和可见光催化性能进行表征分析。结果表明:TiO2的引入使HTCN带隙变窄,提高了太阳能利用率的同时有效抑制了光生电子空穴的复合率。以罗丹明B作为模拟污染物,在可见光照射60min后,TiO2的掺量为HTCN质量的7%的样品对其降解率最高,为92%。通过活性物种捕获实验可知在降解过程中主要的活性物种是h+、·O2-,同时根据能带理论提出了一种可能的光催化机理。通过超声辅助共沉淀法将Ag3PO4纳米颗粒负载在HTCN的管壁上形成复合异质结材料,对其晶体结构形貌、光学特性和可见光催化性能进行表征分析。结果表明:HTCN的掺入能够有效利用Ag3PO4的光腐蚀产生的部分Ag单质在可见光催化过程中形成Ag3PO4/Ag/HTCN的三元复合体系,有效提高Ag3PO4光催化性能的同时进一步增强其稳定性。以罗丹明B作为模拟污染物,在可见光照射120min后,HTCN的掺量为500mg的样品的光催化效率最高,为90.0%。通过活性物种捕获实验可知在降解过程中主要的活性物种是·OH、h+和·O2-,同时根据能带理论提出光生载流子的Z型催化机理。
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