混合阳离子钙钛矿发光二极管光学结构优化与发光性能研究

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钙钛矿发光二极管具有发光层材料带隙可调,色纯度高等优点,在平板显示和照明领域有很好的商业化前景。目前制备三维MAPbBr3钙钛矿发光层普遍采用溶液旋涂法,但存在薄膜形貌差以及多孔的缺陷,由此制备的发光二极管存在漏电流过大的问题。本文从以下三个方面开展研究:1、基于钙钛矿晶体生长动力学理论,通过在MAPbBr3-PEO晶体中的CsBr掺杂,实现钙钛矿生长过程和结构的可控,从而优化钙钛矿薄膜的形貌和晶体结构;2、从器件内部引入微纳结构,从而减少因器件内部的光学损耗造成的外量子效率降低;结合COMSOL多物理场器件仿真,分析微纳结构对钙钛矿发光二极管光耦合输出效率的增强效应;3、对比不封装、使用紫外固化胶封装以及环氧树脂封装三种封装工艺下器件发光性能差异,分析不同工艺对钙钛矿薄膜和器件的影响。具体研究结果如下:首先,研究混合阳离子掺杂工艺对钙钛矿晶体结构、薄膜形貌以及器件光电性能的影响。通过改变小尺寸Cs+掺杂比例,比较不同阳离子混合比例的钙钛矿薄膜光电性能差异。研究表明:当Cs+/MA+混合阳离子比例为3:7形成Cs0..3MA0.7PbBr3钙钛矿体系时,钙钛矿薄膜致密高,晶粒尺寸均匀,且最小平均晶粒直径为0.461μm,从而有利于增强其辐射复合效率,由此制备的钙钛矿发光二极管光电性能最优,在色纯度并无明显变化的前提下,其最大亮度能从13477 cd/m2提升到18557 cd/m2,提高了 66%,最大EQE能从0.26%提升至0.36%,是原来的1.38倍。其次,研究微压印光栅结构对钙钛矿发光器件的光提取效率的影响机制。运用COMSOL多物理场器件光学仿真,获得了钙钛矿发光层加入光栅后对器件光学场的改变,分析钙钛矿发光层上的微纳光栅结构对器件内部光学场分布的影响;采用PDMS微压印工艺,在Cs0.3MA0.7PbBr3-PEO薄膜上制备了具有亚微米尺度的光栅结构,并形成具有光栅结构的钙钛矿发光器件。结果表明:微纳发光器件亮度是原来的2.96倍,由10406 cd/m2提高到30863 cd/m2,器件的EQE从0.27%上升至0.58%,相对原来的2.1倍。器件性能提升的原因有两点:退火过程中采用PDMS对钙钛矿发光层进行压印,引起薄膜晶粒细化,由此增强了钙钛矿薄膜的辐射复合作用。此外,钙钛矿器件内部的光栅结构产生等离子体激元,提高了器件的光学耦合输出效率。最后,研究封装工艺对钙钛矿薄膜和器件的影响。通过对比不封装、紫外固化胶封装以及环氧树脂封装三种封装工艺对钙钛矿发光二极管发光性能差异,探究了水氧环境以及封装材料对钙钛矿薄膜的影响。对三种封装器件的光电特性进行测试对比,其中紫外固化胶封装器件在亮度上具有优势。环氧树脂封装器件光电转换性能最佳,器件电流密度更低、耐压特性好,最大击穿电压为27V并且器件的外量子效率最高,EQE最大可达1.59%。研究表明:环氧树脂材料具有较强的渗透性,能够有效钝化钙钛矿薄膜表面缺陷,同时使钙钛矿晶粒细化,由此改善了钙钛矿发光层表面形貌,并提高了器件的辐射复合效率。
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