【摘 要】
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纳米二氧化钛(TiO2)由于其优良的性能,如化学稳定性,无毒性,耐腐蚀性,低成本和生态友好性等,被认为是最有前景的光催化材料。然而,锐钛矿型TiO2的禁带宽度约为3.2eV,只能被紫外
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纳米二氧化钛(TiO2)由于其优良的性能,如化学稳定性,无毒性,耐腐蚀性,低成本和生态友好性等,被认为是最有前景的光催化材料。然而,锐钛矿型TiO2的禁带宽度约为3.2eV,只能被紫外光激发,且光量子产率较低。此外,TiO2在溶液中的快速聚集导致有效的表面积减小,光催化效率降低,且不利于光催化反应完成后的回收,容易造成二次污染。因此,通过对TiO2改性,缩小TiO2的禁带宽度,降低电子-空穴复合速率,提高可见光照射下的TiO2光催化性能是必要的,在此基础上,用沸石作为载体,对TiO2有效固定,即可增加复合光催化剂的有效表面积,又能实现催化剂的回收利用。本课题采用溶胶-凝胶法制备了人造沸石负载型银改性二氧化钛(Ag-TiO2/Z)光催化剂。通过XRD,SEM,EDS,XPS,UV-vis DRS和N2吸附-解吸等温线对制备样品进行表征,并测试了样品的光催化性能、稳定性能,研究了银掺杂量、MB初始浓度、催化剂用量、光照时间及负载次数对样品光催化性能的影响,在光催化理论的基础上提出了一种新型光催化机理模型。结果显示:材料中TiO2具有锐钛矿相,掺杂剂Ag的存在形式为银单质和氧化银,氧化银的存在使复合催化剂的吸收光谱移动至可见光区域,禁带宽度为2.75eV。TiO2与沸石的结合,能够实现在疏松多孔的结构上负载光催化剂,从而减少二氧化钛的团聚效应,有效的增大了催化剂的比表面积,更有利于吸附以及降解污染物。不同银掺杂量样品中,3at%Ag-TiO2/Z表现出最好的光催化活性,在90分钟内,其降解率为93.08%。经5次降解后3at%Ag-TiO2/Z的降解率仍保持在89%左右,显示了该复合材料具有很好稳定性。将该样品进行多次负载后,发现随负载次数的增加,样品的降解率先升高后降低,其中经过3次负载的3at%Ag-TiO2/Z3样品的降解率最高,为96.10%。根据实验结果,提出一种基于肖特基接触的光催化模型,认为显著的光催化效果是银与二氧化钛之间或银与氧化银之间,以及二氧化钛与氧化银两种半导体复合的共同作用结果。
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