加米霉素及中间体的合成与抑菌活性研究

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加米霉素(Gamitromycin)是一种新型大环内酯类(Marolides)兽用抗生素。制备加米霉素的关键中间体是红霉素A肟的转型产物和贝克曼重排反应得到的中间体9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A,而要控制9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A的含量,就必须考察其被还原前的中间体9-去氧-12-去氧-9,12-亚胺基醚-(8a-氮杂-8a)-红霉素A,以及最后一步溴代正丙烷与9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A的SN2取代反应。本文主要研究了(9Z)-9-去氧-9-羟基亚胺基红霉素A的合成以及几种合成9-去氧-12-去氧-9,12-亚胺基醚-(8a-氮杂-8a)-红霉素A的方法,利用一步法合成了加米霉素的前体中间体9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A。创新性的利用溴代正丙烷和9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A发生SN2取代反应,最终得到加米霉素,含量高于文献方法。研究了绝对无水乙醇和水两种反应溶剂中的(9Z)-9-去氧-9-羟基亚胺基红霉素A转型反应。实验结果表明:以水为转型反应的溶剂,其产物收率和含量高于以绝对无水乙醇为反应溶剂的收率和含量。分别研究了以吡啶、丙酮/水、二氯甲烷/水、甲醇/水等不同体系下制备9-脱氧-12-脱氧-9,12-亚胺醚-(8a-氮杂-8a)-红霉素A的方法。实验证明甲醇/水体系制备的9-脱氧-12-脱氧-9,12-亚胺醚-(8a-氮杂-8a)-红霉素A含量高、收率高,而且低毒,反应条件比较容易控制。创新性的使用离子液体作为溶剂,对甲苯磺酰氯催化(9Z)-9-去氧-9-羟基亚胺基红霉素A的贝克曼重排反应重排产物含量达到了90%以上。本文还使用一步法合成9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A,使用一步合成法使得(9Z)-9-去氧-9-羟基亚胺基红霉素A的贝克曼重排反应和还原反应制备9-去氧-8a-氮杂-8a-同型红霉素A这两步反应合并成一步,这样减少了产物在分离过程中的损失,大大提高了反应效率,而且降低了生产成本。最后,采用了K-B纸片法测定了中间体及加米霉素等对于四种不同的细菌的抑菌效果,通过抑菌圈的直径为指标来衡量药物的抑菌活差异性。
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