【摘 要】
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生物质衍生呋喃醛(糠醛或5-羟甲基糠醛)加氢环重排合成的环戊酮类化合物(环戊酮或3-羟甲基环戊酮)是重要的精细化工品。目前,贵金属/酸性载体双功能催化剂中的Br?nsted酸导致催化反应碳损失,而较弱的Lewis酸难以引发水解反应。为了解决上述问题,合成了不同构型的纯Lewis酸位MIL-MOFs(FeMIL-100,Fe-MIL-101和Cr-MIL-101),然后将Ru、Pt、Pd和Au纳米粒
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生物质衍生呋喃醛(糠醛或5-羟甲基糠醛)加氢环重排合成的环戊酮类化合物(环戊酮或3-羟甲基环戊酮)是重要的精细化工品。目前,贵金属/酸性载体双功能催化剂中的Br?nsted酸导致催化反应碳损失,而较弱的Lewis酸难以引发水解反应。为了解决上述问题,合成了不同构型的纯Lewis酸位MIL-MOFs(FeMIL-100,Fe-MIL-101和Cr-MIL-101),然后将Ru、Pt、Pd和Au纳米粒子均匀地分散在MOF载体的表面。因为Fe-MIL-100孔径较小,金属纳米粒子的分散性较高,使其更容易跟反应物接触,贵金属/Fe-MIL-100催化剂的加氢速率比FeMIL-101和Cr-MIL-101基催化剂的加氢速率快三倍。同时,Fe-MIL-100酸性更强,更容易促进中间体呋喃醇(糠醇或2,5-呋喃二甲醇)的吸附和水解,Fe-MIL-100、Fe-MIL-101上的贵金属对环戊酮类化合物的选择性均高于Cr-MIL-101。最终,在Pd/Fe-MIL-100的条件下,环戊酮的收率为92.2%,3-羟甲基环戊酮的收率为85.4%。贵金属/MIL-MOFs催化剂在循环运行5次后仍能保持良好的活性和稳定性。同时,还研究了一种纯Lewis酸性的双金属氰化物(DMC)催化剂。通过调节不同金属种类用来控制催化剂的晶体结构和Lewis酸性,表面性质因络合剂影响而改变。通过浸渍法得到Pd/双金属氰化物双功能催化剂,8nm的Pd团簇均匀分散在表面。对于呋喃醛的反应,具有中等Lewis酸度的Pd/FeZn-DMC催化剂对环戊酮类化合物的合成具有较高的效率,而具有弱Lewis酸性的Pd/FeNiDMC和Pd/FeCo-DMC催化剂形成糠醇或2,5-呋喃二甲醇的收率在90.2%以上。Pd/FeZn-DMC的催化活性取决于比表面积与Lewis酸位,环戊酮和3-羟甲基环戊酮的产率分别为96.6%和87.5%。此外,该催化剂具有较好的稳定性,运行6次后催化性能不变。本研究不仅为环戊酮类化合物的高效合成提供了一条很有前途的途径,而且表明了DMC基双官能团催化生物质转化反应的优越性。
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