【摘 要】
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柴油车尾气排放的炭烟颗粒是雾霾天气主要诱因之一,消除炭烟颗粒对控制环境污染,保护人体健康都意义重大。催化燃烧是消除炭烟颗粒最彻底有效的手段,该反应也是典型的结构敏
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柴油车尾气排放的炭烟颗粒是雾霾天气主要诱因之一,消除炭烟颗粒对控制环境污染,保护人体健康都意义重大。催化燃烧是消除炭烟颗粒最彻底有效的手段,该反应也是典型的结构敏感型多相催化反应,因此催化剂形貌对于反应速率起到决定性作用。三维有序大孔(3DOM)可以使炭烟颗粒进入催化剂内部,而有序介孔(OM)结构则可增大催化剂的比表面积,促进小分子的活化,因此本论文目的在于建立制备三维有序大孔-介孔(3DOMM)铈锆固溶体的方法,将3DOM和OM的优势结合起来。本论文采用多种方法制备出OM铈锆固溶体催化剂,同时建立了制备3DOMM铈锆固溶体的方法。采用XRD、比表面分析、SEM、TEM、H2-TPR等手段对催化剂的物理化学性质进行了表征,并利用固定床微反应装置对催化剂进行了活性评价,主要结论如下:(1)溶剂挥发自组装(EISA)和纳米灌注都是合成OM铈锆固溶体的有效手段。采用EISA合成介孔铈锆氧化物时,P123和F127均是优良模板剂,最优的模板剂浓度为1 g P123或F127/20 m L乙醇。(2)自主研发的3DOMM铈锆固溶体材料的合成方法将胶体晶体模板法和EISA法有机地结合了起来。该3DOMM铈锆固溶体的大孔为有序三维型,介孔为有序二维立方型。(3)3DOMM铈锆固溶体的比表面积均大于70 m2·g-1,较3DOM铈锆固溶体增大了近40%。当固溶体中Ce的比例越高时,催化剂大孔孔壁越厚。(4)3DOMM比3DOM具有更丰富的活性位点,大孔壁上的有序介孔结构增加了催化剂对诸如O2、CO、NOX这样小分子的活化能力,从而促进了炭烟的间接氧化。该多级孔结构的优势表现为T10的降低和SCO2m的升高。
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