氮磷掺杂石墨烯量子点的制备及其光催化性能研究

来源 :桂林理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:E200902027
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半导体光催化技术因其方便、高效、环保等优点,能有效解决染料废液无节制排放造成的水污染问题。二氧化钛(Ti O2)和氮化碳(g-C3N4)因成本低、无毒、环保等优点而备受关注。但光生电子空穴对分离效率低和电荷迁移率慢是其光催化活性差的主要原因。在众多解决方法中,合理设计与半导体量子点耦合成异质结是实现快速电荷转移和减少载流子复合的有效方法之一。因此,有必要寻找一种便宜、无毒的半导体量子点。石墨烯量子点(GQDs)作为横向尺寸在10 nm以下的新型碳纳米材料,GQDs具有合成简单、边界效应独特等优点,使其广泛应用于生物传感器、生物医学、太阳能光伏器件和光催化等领域。本文采用一步水热法制备了磷掺杂石墨烯量子点(P-GQDs)和氮磷共掺石墨烯量子点(NP-GQDs),并将其负载到Ti O2或g-C3N4表面得到复合光催化剂,研究了其光催化性能。主要内容如下:(1)将芘与磷酸氢二钠作为原料,采用水热法制备了P-GQDs,并将其负载到Ti O2表面,实现了P-GQDs/Ti O2p-n结。在紫外光辐射下样品14分钟对甲基橙(MO)的降解率高达95.5%远高于纯Ti O2的降解率。这是光激发产生的电场和p-n结形成的能级差能有效的转移光生载流子,这大大加快了光生电子空穴对的分离和电荷的转移,从而显著加速污染物的降解。(2)采用磷酸二氢铵作为氮磷源一步水热法制备了NP-GQDs,并将其负载到g-C3N4表面,制备了NP-GQDs/g-C3N4异质结复合材料。在可见光照射120min后,MO的降解率高达97.5%(紫外光照射8min后降解率为96%)远高于纯g-C3N4。光降解活性的显著提高主要是由于NP-GQDs的引入促进了光激发载流子的形成、运输和分离。此外,还提出了光生电荷转移的可能机制。(3)以芘和磷酸二氢铵作为原料,通过水热法合成了NP-GQDs,并将其负载到Ti O2上,获得NP-GQDs/Ti O2光催化材料。在紫外光辐射12 min后,所制样品对MO的光催化降解率高达93.88%,这显著高于纯Ti O2。提高光催化活性的主要原因是引入的NP-GQDs能有效迅速地转移Ti O2产生的光生载流子,提高光生载流子的分离效率,进而加速降解有机污染物。
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