【摘 要】
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以NaYF4为基质的稀土上转换发光材料具有发光背景低、化学性质稳定、抗光漂白、生物毒性小和生物相容性好等优点,已经在生物分子检测、细胞成像、光动力学治疗等领域得到研究和应用。近年来,为提高上转换纳米粒子作为光学探针用于分析测定的灵敏度,如何进一步提高纳米粒子的发光强度是许多科研工作者关注的问题。基于以上研究背景,本实验系统地研究了非稀土离子掺杂对NaYF4:Yb,Tm纳米粒子发光性能的影响,并对纳
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以NaYF4为基质的稀土上转换发光材料具有发光背景低、化学性质稳定、抗光漂白、生物毒性小和生物相容性好等优点,已经在生物分子检测、细胞成像、光动力学治疗等领域得到研究和应用。近年来,为提高上转换纳米粒子作为光学探针用于分析测定的灵敏度,如何进一步提高纳米粒子的发光强度是许多科研工作者关注的问题。基于以上研究背景,本实验系统地研究了非稀土离子掺杂对NaYF4:Yb,Tm纳米粒子发光性能的影响,并对纳米粒子的分析应用进行了探索。采用溶剂热法合成非稀土离子掺杂的NaYF4:Yb,Tm纳米粒子,研究掺杂离子的种类和掺杂浓度对NaYF4:Yb,Tm纳米粒子发光性能的影响。当掺杂A13+、Pb2+、Sn2+、Bi3+、Ba2+、Sr2+、Ca2+、Mg2+、Mn2+和Zn2+时,在适当的浓度下,合成粒子的上转换发光得到不同程度的增强,其中,当A13+的掺杂浓度为0.15时,合成纳米粒子的发光强度增加最大,发光强度是未掺杂时的15.8倍。当掺杂Fe3+、Fe2+、Ni2+和Cu2+时,合成纳米粒子的发光强度降低。XRD实验表明,A13+、Pb2+、Ba2+和Mn2+掺杂均可以诱导NaYF4晶体从四方相向六方相的转变,晶相转变是发光强度增大的一个重要原因。以发光强度为指标,对合成NaYF4:Yb,Tm,Al纳米粒子的实验条件进行了优化。采用X-射线衍射仪、透射电子显微镜和红外光谱仪对合成粒子进行了表征,结果表明,合成纳米粒子是六方晶相,结晶度较高,形貌为球形,粒径约为20 nm,粒子表面包覆了聚乙烯亚胺分子。以NaYF4:Yb,Tm,Al纳米粒子为荧光探针,与柠檬黄(Tz)通过静电作用相结合,建立了 NaYF4:Yb,Tm,Al-Tz共振能量转移体系。基于该共振能量转移体系,实现了对食品色素柠檬黄的定量测定。方法的线性范围为1.07×10-4~3.21×10-2 g·L-1,检出限为6×10-5 g.L-1。用该方法对硬糖和配制酒中柠檬黄含量进行了测定,回收率实验结果分别为98.4%~107%和97.8%~106.7%,表明所建立的分析方法准确可靠。
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