多环芳烃(PAHs)是一种重要的持久性有机污染物。其来源广泛,可存在于大气、土壤、水和沉积物等环境介质中,并能在各介质间进行迁移。近年来,关于PAHs来源及其环境效应的研究已成为国内外研究热点之一。沉积物作为流域物质迁移的汇,可以连续且高分辨率地记录流域生态环境演变的信息,而沉积物中有机质含量的增加会促进沉积物对外源污染物的富集能力,提高流域生态风险,其中以持久性有机污染物最为典型。中国滇池南部地区地处云贵高原,随着工农业的高速发展,流域有机污染物的内外源输入量相应增加,对环境安全和人类健康存在严重威胁。因此,从生态安全和区域可持续发展角度出发,定量分析典型小流域沉积PAHs含量、来源及其影响因素,评估生态风险,对于流域治理具有重要的意义。本研究以中国滇池南部地区的两个小流域为研究靶区,近现代沉积物为研究对象,分析了有机质、粒度和PAHs的含量变化,结合放射性核素定年技术、多元统计分析、分子比值等方法,探讨了研究区域内PAHs的污染水平和潜在风险,定量分析了 PAHs的来源,重建了研究区PAHs污染的历史趋势。主要研究结果如下:(1)小流域沉积环境特征明显。根据沉积物中210Pbex比活度(137Cs 比活度进行验证)建立小流域沉积物的时间序列。结果表明,小流域沉积年代为1867～2011年,平均沉积速率为0.62cm/a。粒度分析结果显示沉积物中粉砂含量较高(59.89%),有利于颗粒携带有机质沉积。TOC、TP 和 TN 含量范围分别为:4.86～43.47g/kg、0.58～5.19g/kg 和0.08～1.23g/kg也证明了这一结论。此外,不同时期沉积速率的变化,反映出小流域水利设施修建前后人类活动对生态环境的影响。2000年以前流域内气候较为湿润,而近年来降水量降低。(2)小流域沉积物中PAHs含量和组成随沉积时间变化。沉积物中 PAHs 的浓度范围是 102.47～653.57ng/g(均值 230.18ng/g)。PAHs组成中,以2-3环PAHs为主(占比74.29%)。从单个化合物来看,Phe的含量最高(平均浓度55.13ng/g),其次是Flu(平均浓度54.22ng/g)。PAHs含量随着时间的推移呈现波动上升的趋势,主要可以分为以下三个阶段:1867～1982年为第一阶段,该阶段PAHs含量稳定而且较低,与当时经济发展滞缓以及频繁的战争有关。1982～1998年,PAHs含量稳步上升,究其原因,可能与中国1978年的改革开放和90年代初云南的农业种植结构调整有关。流域内新建大量工厂使用过量化石燃料,农业塑料大棚和新型农药兴起。第三阶段为2000年以后,虽然PAHs含量逐渐增长,但是速度缓慢,这可能与云南省1998年开始实施的大规模退耕还林的政策以及实施的各类环境保护政策有关。(3)沉积物中PAHs主要来自煤和生物质燃烧以及石油源的混合输入。通过分子比值法定性研究小流域沉积PAHs来源。结果表明,PAHs主要来自于煤和生物质燃烧以及石油源的混合输入。正定矩阵因子(PMF)模型定量分析可以得出,双龙小流域PAHs中比重最大的是34.48%,为煤和生物质燃烧源,其他依次为石油原油25.82%,焦炭源22.33%,汽油和柴油燃烧源17.37%。柴河小流域PAHs中来源比重最大的是36.73%,同样为煤和生物质燃烧,其他依次为石油原油23.68%,焦炭源21.67%,汽油和柴油燃烧源17.91%。(4)小流域PAHs生态风险较低。小流域沉积物剖面中的PAHs浓度均高于1 OOng/g,表明PAHs 1867-2011年的污染水平为中度污染。对单体PAHs进行生态风险评价(ERL/ERM方法),结果表明Ace和Flu的风险系数(S)分别是1.76和3.62,其余单体S值均远小于1。小流域16种PAHs(US EPA)的毒性当量浓度范围是0.77～32.29ng TEQ/g,毒性较小。综合分析结果表明小流域潜在生态风险较低。(5)人类活动对PAHs环境行为的影响较大。PAHs的含量与人类活动正相关。磷矿开采量对PAHs含量影响显著(R2=0.67,P<0.001)。流域有机质负荷增加会加速PAHs富集,C/N比值(2.46-10.82)和δ13C值(-24.88‰～-21.72‰)的研究表明,小流域有机质来源主要是陆生C3植物和藻类。TOC 与 PAHs 总含量(R2=0.71,P<0.001)、4 环 PAHs(R2=0.80,P<0.001)呈显著的线性关系,揭示了由人类活动导致的流域TOC含量的增加,影响PAHs在沉积物中的分布与归宿。