g-C3N4基光催化剂的制备及催化性能研究

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随着人类社会经济技术的发展,能源危机与环境污染物降解等问题变得越来越受关注。光催化技术,在太阳能转换成可再生、安全、经济的能源与环境污染物降解方面具有重大意义。为了解决这一系列环境与能源问题,研究者们开发了各种各样的半导体光催化剂用于污染物降解、光催化产氢、二氧化碳还原、光催化固氮等。在本论文中,主要研究的是石墨相氮化碳(g-C3N4)的纳米改性及g-C3N4与硫化镉(Cd S)二维异质结的构建进行其光催化性能的优化,研究内容如下:1)在传统的制备石墨相氮化碳的方法上,提出了一种新型的纳米改性制备石墨相氮化碳的方法,利用自下而上的方法,可以低成本且简易的合成具有大比表面积、光生电子空穴对分离效率高、反应活性位点高等特征的分级多孔氮化碳材料(PPCN)。与传统方法合成的石墨相氮化碳相比,其光催化分解水制氢实验结果表明,纳米改性后的PPCN对BCN的光催化性能有较大的提高,在可见光照射(λ≥420 nm),3 wt%@Pt/PPCN条件下,产氢速率为430μmol g-1 h-1,大约是纯的氮化碳(45μmol g-1 h-1)的9倍之多。通过各种分析与表征方法讨论可以知道,纳米改性后的分级多孔氮化碳优异的物理结构能够有效的提升对光的吸收与利用,增大的比表面积暴露出更多的反应活性位点,能够有效的增强光生电子空穴对的分离与传输,从而提升其光催化性能。2)研究者一致认为,构建异质结是提升半导体光催化剂光催化性能的一种有效方法之一。而构建二维的异质结光催化剂是一个热点,二维异质结的构建有许多优势,可以使得催化剂之间可以更有效的紧密接触,为光催化反应提供丰富的活性位点,加速电荷转移,提升光催化性能。本节通过原位自组装的方法,在微波水热处理条件下合成了2D/2D Cd S/g-C3N4异质结。在可见光条件下(λ≥420 nm),合成的Cd S/g-C3N4异质结在降解甲基橙(MO)时表现出优异的光催化性能和理化稳定性。对光催化反应机理研究显示,在Cd S/g-C3N4异质结中,Cd S和g-C3N4半导体两者之间的协同作用显著提升了光生电子空穴对的分离和转移,增强了复合材料光催化活性。
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