液液体系中微观结构及其在多级孔材料合成中的应用研究

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液-液混合体系按其互溶程度通常可以是单相、两相或多相共存体系,并且随着体系的组分、混合物的组成、温度和压力的变化其化学结构也会随之改变。不同体系相行为的研究在理论和实际应用方面具有重要意义,因此该方面的研究备受关注。然而关于液-液混合溶液组分接近相界面时,溶液内部微观结构的变化是不清楚的。本文针对液-液混合溶液单相区中组分接近相界面时,溶液内部纳米微区的形成开展了研究:本文选取了四组由不同烃类构成的液-液三元部分互溶混合体系作为研究对象,分别是正己烷/乙醇/水、环己烷/乙醇/水、正庚烷/乙醇/水和正辛烷/乙醇/水,考察了四种烃类混合体系单相区中溶液的微观结构,我们发现,在液液部分互溶体系的单相区中存在纳米微区,并且当溶液的组成接近相分离点时,微区的尺寸会突然增大。基于上述发现,提出了利用溶液相分离微观结构的变化设计合成多级孔材料的新方法。离子液体是具有许多特点的绿色溶剂,它为新型多孔材料的合成提供了广阔的发展空间,离子液体溶液体系中分子聚集及溶液微观结构研究具有重要意义。金属-有机骨架(MOFs)材料是一类重要的孔材料,但一般MOF只具有微孔,在很大程度上限制其应用。本文在离子液体1-己基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Hmim][PF6])/乙醇体系的中,常温常压条件下,合成了具有多级孔结构的Cu-BTC MOF,并通过研究发现,此体系中存在聚集行为,可以通过改变离子液体/乙醇的质量分数和配体的质量调控催化材料的孔性质。合成的多级孔Cu-BTC MOF对醇类氧化成醛类的反应具有很好的催化活性,并且可循环使用。
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