【摘 要】
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目前,Si负极材料因具有诸多优点而受到了广泛的关注,并且被认为将来可以替代已经商业化的石墨成为理想的负极材料。但是,反复的充放电,会导致Si颗粒的体积变化较大（>300%）,因而产生了较高的内应力,使得硅的形态粉碎,电极材料粉化、脱落,极大的影响了电池的循环稳定性,限制了硅负极材料的商业化应用。本文通过研究开发性能优异的粘结剂来解决Si负极存在的问题,从而提升硅基锂离子电池的电化学性能。主要研究结
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目前,Si负极材料因具有诸多优点而受到了广泛的关注,并且被认为将来可以替代已经商业化的石墨成为理想的负极材料。但是,反复的充放电,会导致Si颗粒的体积变化较大（>300%）,因而产生了较高的内应力,使得硅的形态粉碎,电极材料粉化、脱落,极大的影响了电池的循环稳定性,限制了硅负极材料的商业化应用。本文通过研究开发性能优异的粘结剂来解决Si负极存在的问题,从而提升硅基锂离子电池的电化学性能。主要研究结果如下:（1）本文首次将一种天然多糖塔拉胶（TG）作为粘结剂应用到硅基负极锂离子电池中。实验结果显示:TG/Si电极的充放电循环性能、倍率性能、以及电化学阻抗等电化学性能都要优于以羧甲基纤维素（CMC）为粘结剂的CMC/Si电极;在420 mA/g下循环100圈后,TG/Si电极的比容量保持为1339.5 mAh/g,是CMC/Si电极比容量的2.76倍;TG/Si电极相比于第二圈,放电比容量保持率为46.64%;TG粘结剂的机械强度比常用的CMC粘结剂要好,TG与活性材料Si电极的结合力也较强。（2）我们对塔拉胶（TG）进行化学接枝改性,增加TG分子中的极性基团,然后再将其用作硅电极的粘结剂。通过化学接枝的方法,在塔拉胶的支链链状分子结构上引入丙烯酸单体,在此我们将接枝产物命名为TG-g-AA。实验结果显示:在420 mA/g下循环100圈后,TG-g-AA/Si电极的比容量依然有1957.9 mAh/g,相比于第二圈,比容量保持率为73.42%;在840 mA/g下循环150圈后,TG-g-AA/Si电极的比容量仍然有1474.6 mAh/g,相比于第二圈,放电比容量保持率为86.48%。可以看出在不同的电流密度循环下,TG-g-AA/Si电极的循环稳定性要优于TG/Si电极。此外,对TG和TG-g-AA的热稳定性、电极的剥离强度以及电极的形貌进行了表征分析。实验结果显示TG-g-AA的热稳定性较好,而且与电极的结合力较强,电极结构保持的相对比较完整,有效地限制了负极材料Si的体积膨胀,因此电化学性能显著提高。
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