RuO_x催化剂上氨选择性催化氧化性能优化及机理研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sunx
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氨是一种有毒有害的典型污染废气,主要来源于含NH3工业和机动车SCR处理系统的逃逸排放,对人类健康和生活环境产生了严重危害。随着我国大气污染物超净排放标准的实行及氨排放量的剧增,氨气的控制和治理已经刻不容缓。在众多的氨气处理技术中,选择性催化氧化技术因其理想且高效而被广泛应用。该技术的核心是制备性能优异的催化剂。过渡金属催化剂具有良好的选择性,但氨完全转化温度过高造成较大能耗;贵金属催化剂具有较低的完全转化温度,但其选择性差容易造成二次污染。因此,改善催化剂的低温活性和高N2选择性是NH3-SCO的研究热点。考虑到过渡金属的高选择性及贵金属的优异低温活性,本文选择相对廉价的贵金属Ru为主要活性物质,将过渡金属与贵金属结合,制备出含Ru Ox催化剂并对其改性,对催化剂进行选择性催化氧化NH3的性能研究。同时,利用多种表征手段,研究Ru Ox催化剂的物相结构、氧化还原性能、表面酸性能和反应机理等,深入分析影响NH3-SCO反应活性及N2选择性的因素,为催化剂的性能优化提供依据。获得研究结果如下:(1)首先制备出一系列Ru Ox-Fe2O3催化剂,与纯氧化铁相比,其表现出极佳的低温催化活性,在225°C时1.5%Ru Ox-Fe2O3和2%Ru Ox-Fe2O3均达到100%的NH3转化,且Ru Ox含量明显影响了催化剂的活性。H2-TPR结果表明Ru Ox与Fe2O3之间存在协同效应提高了催化剂的氧化还原能力,使样品的催化活性得到有效地提高。此外,NH3-TPD表征表明掺杂Ru Ox增加了催化剂的表面中强酸性位点,而且增加Ru Ox的含量使酸性变化越明显。原位漫反射红外光谱研究发现催化剂上主要分布着Lewis酸位点,在催化剂表面吸附的NH3由于脱氢及氧化反应,生成-NH中间体,然后与活性O物种发生快速的氧化反应形成-HNO,Ru Ox-Fe2O3催化剂的氨氧化反应遵循i-SCR机理。(2)其次为降低贵金属的含量及进一步优化Ru Ox催化剂的选择性,制备出0.5 wt.%Ru含量的Ru Ox/Ti O2催化剂并对其表面硫酸化改性。结果表明引入SO42-后Ru Ox/Ti O2的N2选择性显著提高,特别地,Ru Ox/Ti O2-SO42-2催化剂在225°C可以将氨气完全转化,并且300°C时可达到85%以上的N2选择性(明显高于具有66%N2选择性的Ru Ox/Ti O2)。SO42-的引入明显增加催化剂表面酸性物种的数量和强度。硫酸化的载体与Ru Ox之间的强协同作用导致了高温下优异的氧化还原性能、丰富的表面氧和更多的Ru4+物种。DRIFTS和NH3-TPD结果表明催化剂引入SO42-导致N2选择性的增加归因于大量Br?nsted和Lewis酸性位点的形成,其促使催化剂表面吸附的氨物种脱氢,形成更多的-NH2物种将NO还原为无害的N2,此外,生成的HNO也被NH还原为N2,这些反应抑制了高温下硝酸盐物种的形成,从而有效地提高N2选择性。综上所述,催化剂中负载Ru Ox物种可提高其氧化还原性能,明显改善催化剂的催化氧化活性;同时,表面SO42-处理增加了催化剂的高温氧化还原性能、表面氧、酸性位点和Ru4+物种,是一种提高催化剂选择性的有效途径。Ru Ox催化剂可以有效净化含NH3废气,但进一步降低Ru含量及优化Ru的表面分散使其满足工业应用仍值得深入研究。
其他文献
在我国经济快速发展的今天,人民的生活水平也在不断地提升,然而随着经济的快速发展,由于不合理的开发和不受控制的乱排乱放,我国的耕地面临着严重的重金属污染,土壤砷(As)污
随着国民经济的增长,我国高速公路建设正处在迅猛发展时期。与此同时,国内外胶粉改性沥青路面的发展也十分迅速。在公路建设领域,建设成本最高的就是高速公路。加上近年来我
为探究不同外源物质,硅(Si)、一氧化氮(NO)对铜(Cu)胁迫下小麦幼苗的影响,以小麦为材料,在Cu胁迫条件下对其添加Si、NO,检测其生理特性变化及miRNA差异表达。结果如下:1、铜
桃红侧耳Pleurotus djamor(Rumph.ex Fr.)Boedijn是一种兼食用、药用和观赏的食用菌,含有人类所需的各种营养物质。色泽是食用菌及其他蔬菜、水果等非常重要的商品性状之一,
在高速公路的建设过程中,粗粒土是不可或缺的路基填料,受内部、外部双重因素的影响,力学特性会存在较大的差异,导致粗粒土路堤服役性能降低。为了充分了解粗粒土填料在各种影
在有色采选冶生产过程中,采掘区、废石场因硫化矿物氧化淋滤产生大量酸性矿山废水(Acid mine drainage,AMD)及工业炉窑烟气湿法脱硫产生大量含硫烟气淋洗液等,具有低p H、高硫酸盐、高重金属的共性特点。传统处理多采用石灰碱中和,会产生大量含重金属硫酸钙等固体废弃物,其不仅占用大量土地、存在地下水污染等风险,还会造成有价金属及硫元素的资源浪费。硫酸盐还原菌(Sulfate-Reduci
水稻是重要的粮食作物之一,关于水稻遗传改良、创制新材料一直是育种领域的热点,花粉管介导外源DNA导入技术是创造水稻新材料的一种手段。虽然周光宇先生提出远缘DNA片段杂交
聚乳酸系生物可降解形状记忆聚合物具有良好的生物相容性、生物可降解性和独特的形状记忆效应,在生物医学领域获得广泛的应用,但其力学强度不足,形状记忆功能单一,缺乏生物功能性限制了其在医学领域的进一步应用,本文针对上述缺点,通过选择具有特定功能性的纳米粒子作为增强相,在提高力学性能的同时赋予材料抗菌性能并实现多种引发方式的形状记忆效应。本文采用L-乳酸溶液聚合法对GO进行表面改性制备聚L-乳酸(PLLA
目前,我国对钢管混凝土拱桥拱肋的焊接普遍采用人工焊接方式进行焊接。在高空复杂的施工条件下,人工焊接的质量无法保证、焊缝不均匀、焊缝检测合格率较低。鉴于此,本文制作厚钢板及拱肋试验钢管,使用全位置焊接机器人对厚钢板及拱肋试验钢管进行焊接试验,对焊缝外观进行检查,研究钢管混凝土拱桥拱肋自动化焊接的可行性,并对焊接机器人的焊接参数进行研究。同时,本文采用ANSYS有限元软件对厚钢板焊接温度场进行数值模拟
作为国家“十三五”规划重点产业布局,“智慧交通”已上升为“抢占新一轮信息技术革命制高点的战略任务”。为此,全国部署了千万级数量的视频监控终端,如何在海量的交通视觉大数据中,挖掘和利用深层信息是智慧交通建设急需解决的问题。车辆重识别的任务是在车辆号牌信息不可用的情况下,从无重叠视域的跨摄像机视频监控系统中,判断其中一个摄像机下出现的车辆是否出现在了另一个摄像机拍摄的场景之下,最终在整个监控系统中获得