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氨是一种有毒有害的典型污染废气,主要来源于含NH3工业和机动车SCR处理系统的逃逸排放,对人类健康和生活环境产生了严重危害。随着我国大气污染物超净排放标准的实行及氨排放量的剧增,氨气的控制和治理已经刻不容缓。在众多的氨气处理技术中,选择性催化氧化技术因其理想且高效而被广泛应用。该技术的核心是制备性能优异的催化剂。过渡金属催化剂具有良好的选择性,但氨完全转化温度过高造成较大能耗;贵金属催化剂具有较低的完全转化温度,但其选择性差容易造成二次污染。因此,改善催化剂的低温活性和高N2选择性是NH3-SCO的研究热点。考虑到过渡金属的高选择性及贵金属的优异低温活性,本文选择相对廉价的贵金属Ru为主要活性物质,将过渡金属与贵金属结合,制备出含Ru Ox催化剂并对其改性,对催化剂进行选择性催化氧化NH3的性能研究。同时,利用多种表征手段,研究Ru Ox催化剂的物相结构、氧化还原性能、表面酸性能和反应机理等,深入分析影响NH3-SCO反应活性及N2选择性的因素,为催化剂的性能优化提供依据。获得研究结果如下:(1)首先制备出一系列Ru Ox-Fe2O3催化剂,与纯氧化铁相比,其表现出极佳的低温催化活性,在225°C时1.5%Ru Ox-Fe2O3和2%Ru Ox-Fe2O3均达到100%的NH3转化,且Ru Ox含量明显影响了催化剂的活性。H2-TPR结果表明Ru Ox与Fe2O3之间存在协同效应提高了催化剂的氧化还原能力,使样品的催化活性得到有效地提高。此外,NH3-TPD表征表明掺杂Ru Ox增加了催化剂的表面中强酸性位点,而且增加Ru Ox的含量使酸性变化越明显。原位漫反射红外光谱研究发现催化剂上主要分布着Lewis酸位点,在催化剂表面吸附的NH3由于脱氢及氧化反应,生成-NH中间体,然后与活性O物种发生快速的氧化反应形成-HNO,Ru Ox-Fe2O3催化剂的氨氧化反应遵循i-SCR机理。(2)其次为降低贵金属的含量及进一步优化Ru Ox催化剂的选择性,制备出0.5 wt.%Ru含量的Ru Ox/Ti O2催化剂并对其表面硫酸化改性。结果表明引入SO42-后Ru Ox/Ti O2的N2选择性显著提高,特别地,Ru Ox/Ti O2-SO42-2催化剂在225°C可以将氨气完全转化,并且300°C时可达到85%以上的N2选择性(明显高于具有66%N2选择性的Ru Ox/Ti O2)。SO42-的引入明显增加催化剂表面酸性物种的数量和强度。硫酸化的载体与Ru Ox之间的强协同作用导致了高温下优异的氧化还原性能、丰富的表面氧和更多的Ru4+物种。DRIFTS和NH3-TPD结果表明催化剂引入SO42-导致N2选择性的增加归因于大量Br?nsted和Lewis酸性位点的形成,其促使催化剂表面吸附的氨物种脱氢,形成更多的-NH2物种将NO还原为无害的N2,此外,生成的HNO也被NH还原为N2,这些反应抑制了高温下硝酸盐物种的形成,从而有效地提高N2选择性。综上所述,催化剂中负载Ru Ox物种可提高其氧化还原性能,明显改善催化剂的催化氧化活性;同时,表面SO42-处理增加了催化剂的高温氧化还原性能、表面氧、酸性位点和Ru4+物种,是一种提高催化剂选择性的有效途径。Ru Ox催化剂可以有效净化含NH3废气,但进一步降低Ru含量及优化Ru的表面分散使其满足工业应用仍值得深入研究。