P25组装微胶囊对氯酚的富集和降解

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二氧化钛是一种具有良好亲水性、光学性能的物质。其表面的亲水性主要由羟基官能团引起的,羟基的存在使得二氧化钛本身具有很好的可修饰性。而氯酚主要是合成的有机化合物,表面的氯原子数及所处的位置的不同会造成氯酚的毒性差异,而且随着工业的排放氯酚逐渐的在环境中沉淀,在水体中广泛存在。本论文主要通过选择三种氯酚作为模拟污染物对水体中这些浓度低且广泛存在的氯酚进行富集探究,同时利用二氧化钛的光学性能进行降解,以便于能够进行进一步的运用。在实验中,通过亲水亲油平衡值的计算,以二氧化钛为基材,以两种不同的硅烷剂为修饰剂形成一种新型的水/油界面稳定的水包油型的表面带有氨基基团的微胶囊,同时利用微胶囊对三种氯酚进行富集,并探究富集的影响因素包括富集相,pH,腐殖酸,天然水体离子等的影响及反应的动力学及热力学过程。实验得出合成的以正己醇为富集相形成的微胶囊能快速高效的对污染物进行富集,且2min内可以对20mg/L的3-氯酚,4-氯酚达到98%的富集率,对2-氯酚达到85%的富集率,同时通过热力学研究发现整个富集的过程完全是自发放热(反应过程中焓变和熵变均小于零)的反应,但是在模拟天然水体对微胶囊富集影响的过程中发现天然腐殖酸的存在会抑制富集效率。针对表面带有氨基基团的微胶囊对富集的不足,本实验进一步对材料进行改进,改变加入的硅烷剂的种类,形成一种表面带有负电荷的水包油型的微胶囊,探究在相同的条件下表面带有不同电荷的材料对三种氯酚的富集效果影响。实验得出,该方法在同样选取正己醇作为最佳的富集相时,2min内对三种氯酚的富集效率均达到了98%,改进了2-氯酚富集效率稍低的影响且腐殖酸的存在并不会对富集率造成影响富集均保持在95%以上。同时由于本实验中形成的微胶囊是以正己醇为富集相,由此本实验就利用正己醇本身的还原性,二氧化钛的光学性能,通过Pd的吸氢及电子传递性能,直接利用微胶囊对富集的4-氯酚进行降解还原,降解为可以进行生物降解的苯酚。通过探究不同Pd负载比例对降解的影响同时对中间可能产生的产物进行分析。实验得出,利用Pd负载的两亲性材料合成的内部负载有Pd的微胶囊在对4-氯酚进行降解过程中,中间只有苯酚的产生,且在135min内就可以得到80%的降解,由此可以得出用这种微胶囊对氯酚进行降解有着很好将氯酚转化为苯酚的性能,进而可以将苯酚进行进一步的利用而不是转化为二氧化碳和水造成的资源的浪费。
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