梯度多孔金属纤维烧结板的优化设计

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随着环境污染的不断加剧及石油、天然气等化石燃料的急剧消耗,以氢能为代表的新能源的开发和利用日益引起了相关研究者的广泛关注。在微反应器内部发生的甲醇重整制氢反应,被视为为燃料电池等微型电子装置提供在线氢源的最有效手段之一。稳定、高效的催化剂负载是甲醇重整制氢微反应器的核心部件,而多孔铜纤维烧结板(Porous Copper Fiber Sintered Felt,PCFSF)以其制造成本低、负载能力强等优点,在近些年来逐渐发展为一种新型的催化剂负载。然而,设计、制造出具有可控孔隙率分布、具有更优制氢性能的多孔铜纤维烧结板仍然存在许多挑战。本文基于数值分析的方法获取多孔铜纤维烧结板的最佳流动速度场分布,从而优化纤维板的拓扑结构;在此基础上,利用多步模压和固相烧结的制造方法,制备了四类具有优化拓扑结构的新型多孔铜纤维烧结板;最后,通过甲醇重整制氢实验测试平台,对上述四类新型多孔铜纤维烧结板进行了甲醇重整制氢实验研究,从而甄选出具有优化制氢性能的纤维板,并分析其对应的拓扑结构、孔隙率分布对实验性能的影响。本文的主要工作内容包括:(1)梯度多孔铜纤维烧结板的宏观数值仿真。针对具有单一孔隙率、两梯度孔隙率和三梯度孔隙率三种类型的多孔铜纤维烧结板,通过使用ANSYS/FLUENT内置的孔隙介质模块(Porous Media),建立了用于描述多孔纤维板结构的宏观模型。结合甲醇重整制氢反应的实际反应工况,提出了一种宏观数值仿真方法,并通过改变多孔铜纤维烧结板模型的孔隙率分布和入口流速,研究了上述三种结构的多孔铜纤维烧结板的流动速度场分布。结果表明,与孔隙率单一的多孔铜纤维烧结板相比,梯度结构能够极大的优化其流动分布,并使其速度场变的更加均匀,从而对其反应性能产生极大的影响。(2)基于速度场拓扑优化的多孔铜纤维烧结板的制备。使用多齿刀具在卧式车床上实现连续性铜纤维的切削加工,加工出当量直径100μm以下、且具有丰富微观表面形貌的铜纤维。以上述单一孔隙率、两梯度孔隙率和三梯度孔隙率三种类型的多孔铜纤维烧结板的流场分布为设计指导,采用线切割加工方法制备出与流场形状一致的金属挡块。以铜纤维为原材料,将其填充在相应的模压模具中,并使用金属挡块进行多步模压工艺。采用低温固相烧结技术在900℃的温度下,按照固定升温曲线烧结出具有优化梯度结构的多孔铜纤维烧结板。基于速度场拓扑优化的设计方法,通过上述工艺,制备出具有新型拓扑结构的梯度多孔铜纤维烧结板。(3)梯度多孔铜纤维烧结板最优孔隙率分布的实验研究。利用两层浸渍的方法,将铜-锌-铝-锆四元体系催化剂涂覆到具有优化梯度结构的多孔铜纤维烧结板上。使用超声波水浴振动仪,研究纤维板的催化剂负载强度。采用甲醇重整制氢实验测试平台,改变反应物溶液的注射速度和反应温度,使之分别在6-14ml/h和260-380℃范围内变化,针对不同拓扑结构的多孔铜纤维烧结板进行了制氢性能测试,分别获取了不同结构纤维板的甲醇转化率、氢气流速、氢气选择性和一氧化碳浓度。将优化后多孔铜纤维烧结板的制氢性能,与单一孔隙率、两梯度孔隙率、三梯度孔隙率三种类型纤维板的制氢性能进行了对比。结果表明,具有优化孔隙率分布的新型梯度多孔铜纤维烧结板,在一定反应空速和反应温度条件下,可以极大的提高甲醇重整制氢反应的反应特性,从而证实上文中宏观数值仿真方法的正确性。(4)面向制造的梯度多孔铜纤维烧结板的优化设计。基于上述流动速度场分布,从制造的角度出发,提出了两种具有新型拓扑结构的多孔铜纤维烧结板。将其表面涂覆铜-锌-铝-锆四元体系催化剂,并装载到制氢微反应器当中之后,同样使用甲醇重整制氢实验平台测试其制氢实验特性。在注射速度为6-14ml/h、反应温度设置为260-380℃工况下,分析了甲醇转化率、氢气流速、氢气选择性和一氧化碳浓度四个主要参数与孔隙率分布的关系。最后,还利用宏观数值仿真方法,探究了上述两种新型多孔铜纤维烧结板的速度场分布。
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