金属卟啉电催化惰性碳卤键活化与咔咯析氢反应

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiangchao1989
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
有机卤素污染物由于长期的蓄积性和残留性困扰着人类的生产和生活,特别是对环境的污染和人类健康的的威胁不容小觑。调查研究表明,电催化还原降解有机卤素技术效率高、易操作、污染小,成为解决该问题的最佳选择。电催化还原方法应用在电催化还原析氢反应,产生清洁的新能源氢气,解决能源危机问题,从根本上缓解化石燃料的紧缺和大气污染。在本论文的研究中,我们选取了六氯环己烷(γ-HCH)、六氟苯、五氟吡啶等环境污染物展开研究,选取价格便宜、易合成、高催化活性的金属卟啉为催化剂,利用电催化还原的技术对其进行了降解性能和机理的研究。在论文中合成了多种金属卟啉催化剂,铁卟啉、钴卟啉、镍卟啉、锰卟啉、铜卟啉和锌卟啉,利用紫外可见光谱、电化学、光谱电化学等手段对化合物的电子结构进行了研究。在本文中,在控制电位的条件下,以钴卟啉为电催化剂对林丹(Lindane)进行了降解研究,通过气相-质谱联用仪(GC-MS)技术对生成的产物进行了定性和定量的分析,结合光谱电化学测试结果,得出了Lindane的脱氯机理。实验的结果表明:第一步是从还原金属中心到有机氯的离解电子转移,导致氯的消除和自由基的形成,促进了芳环体系的C2(sp)-Cl键催化断裂。利用金属卟啉为催化剂,作用于含氟污染物六氟苯和五氟吡啶,研究结果表明:在甲醇钠的作用下,金属卟啉催化剂有不同的催化效率,但是通过实验钴卟啉作用效果最强;对于溶剂效应的研究,主要以二甲基亚砜(DMSO)和N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)为主,发现在DMF中,六氟苯的脱氟的效果更好;在通电和自然搅拌的条件下,发现通入可控电位,能有效的促进脱氟,诸多的研究结果值得人深思,同时为后续的研究提供了更多的思路。最后,我们合成了6种A2B型具有不同电子结构的金属钴咔咯配合物和3种铜咔咯配合物,利用核磁共振光谱和质谱手段对化合物结构进行表征,利用光谱学和电化学的方法对化合物电子结构进行了研究,并研究了多种化合物在非水溶液中析氢反应的催化效率,提出了催化机理和构效关系,产生氢气,有效的解决了能源危机。
其他文献
制造业是国家根基之产业,是经济发展之柱。改革开放以来,我国制造业发展迅速,中国制造的产品远销世界各地,以高质量低价格的优势在国际市场占有很高的份额。但是近些年来,随着互联网与科技发展,国际制造业逐渐向高端化、信息化发展,再加上中国人口红利逐渐消失,中国传统的依赖人力与自然资源为投入要素的低端制造业不再具有优势。生产性服务业在制造业发展中发挥的作用越来越重要,同时在整个国民经济中所占比重越来越大,中
随着中国人口老龄化程度加剧,由非传染性慢性疾病所导致的失能、半失能老人数量逐渐增多。以“健康老龄化”为核心的运动预防是老年慢性疾病、恢复半失能老人自理能力的重要方法之一。目前国内对失能、半失能老年群体的养老服务以日常护理为主,现有社区运动器械相对这部分老年群体的运动康复需求凸显,但现有康复服务仍存在康复内容零散、老年缺乏科学康复指导等问题。本研究针对这一问题,提出一种既适合老龄社区运动健身,又能辅
中国画是一种我国独有的艺术表现形式。“梅兰竹菊”也称为四君子,它们被人们所赋予的象征性和独特品格广泛运用于文学、绘画、音乐等方面。在大量的中国画绘画作品中,绘画题材的选取,往往会选择具有天然特质的客观事物,运用赋比兴的手法赋予它某种象征含义,最后再采用不同的艺术手法将其表现出来,从而达到自我内心情感的抒发。兰花是“四君子"之一,其属性更是被人们赋予了其高尚的品格,更是被文人墨客们钟爱,文人将笔墨作
目的:本研究旨在探究枝孢样枝孢霉分别以皮下和尾静脉注射感染健康小鼠,对皮肤和肺脏的致病性,及皮肤和肺组织中的模式识别受体和细胞因子的变化,研究不同感染途径引起的先天性免疫应答。方法:对C57BL/6小鼠皮下注射枝孢样枝孢霉孢子悬液(2×107CFU/m L)0.1m L,采集感染后7 d和14 d皮肤组织样本进行病理组织学检查,采集对照组0 d和感染后7 d皮肤组织样本进行免疫荧光染色,采集对照组
挥发性有机物(VOCs)的大量排放对环境和人体健康都造成了严重危害,因此挥发性有机物的治理迫在眉睫。催化氧化法因其具有高效、操作温度低、无二次污染、去除率高等特点,被认为是目前最有效、经济的净化VOCs的方法之一。高效催化剂的研发是催化氧化净化VOCs的关键。贵金属催化剂价格昂贵,且高温下易烧结失活,为降低贵金属的用量,加入另一种廉价的助剂(例如过渡金属)对贵金属进行修饰,形成双金属催化剂是一种有
VSAT系统是基于Ku或Ka频段通信的卫星系统,它具有天线尺寸小,价格低廉的优点,近年来在卫星通信中被广泛地应用。从卫星系统设计的过程中可以确定卫星设备参数的构建以及优化都会直接影响系统运行的稳定性以及安全性,这部分参数一般包括发射天线的增益、功率以及接收系统的灵敏度等,这些参数的优化都会直接对系统运行的稳定性以及效率产生影响,同时天气的变化也会对系统运行的稳定性产生干涉,比如降雨的问题就会直接导
学科建设是医院提升综合实力的核心,是建设优质医疗服务体系的基础,是打造医院品牌力量的关键。三级综合公立医院在医疗卫生体系中处于龙头地位,三级综合医院的学科建设是提供优质高效的医疗服务的源动力。三级医院学科专业的不断细分,学科联合愈加紧密,新技术创新运用的迭代加速,疑难重症疾病的诊疗攻关和学术研究的不断深入,都对学科建设提出了更高的目标、更深的内涵与更优的服务需求。深入研究三级综合公立医院学科建设策
近年来,随着人工智能、智慧城市的快速发展,当前测绘技术发展的核心正在从室外逐步走向室内,对室内三维建模的需求也不断增强,例如BIM、室内导航、虚拟现实等。由于室内结构的复杂多样性,利用各种不同的传感器来获取室内建模数据已成为当前室内建模的主流趋势。目前,常用的室内场景三维建模手段主要有三维激光扫描仪,但是该传感器体积庞大且价格昂贵,性价比和效率相对不高,难以得到普及。传统的近景摄影测量方法可以通过
工业区作为中国改革开放的试验田,作为地区经济发展的重要载体,作为工业建设的主战场,为全国经济走向工业化、现代化和全球化做出了重要的贡献。随着改革开放的进一步深入,工