磁性活性炭—超滤联用工艺对二级出水中磺胺甲恶唑和抗性基因的去除效果研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sukey2
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近年来,磺胺类抗生素和抗性基因(Antibiotic resistance genes,ARGs)频繁在城镇污水厂二级出水中被检出,对再生水回用安全存在潜在风险。目前污水厂没有专门针对抗生素和ARGs的去除工艺,因此探索有效的深度削减工艺是对其进行去除的关键。粉末活性炭-超滤组合工艺被证明在污染物去除方面具有互补效应,但仍存在粉末炭易漏失、膜污染严重的缺点。针对这些问题,本研究在粉末活性炭上负载了磁性纳米粒子,使其在外加磁场下易于与水分离,并通过表征和性能研究在四种磁性活性炭中选出了最佳磁性活性炭。接着设置磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMX)为目标抗生素,通过吸附批次实验、动力学和热力学研究分析了磁性活性炭对SMX的吸附机制。最后将联用工艺应用于实际二级出水中SMX和ARGs的去除,并对膜污染机制做了进一步研究。为提高粉末活性炭在水中的回收率,采用碱性共沉淀法和水热法制备了C-Fe3O4(共沉法)、C-Ni Fe2O4(水热法)、C-Co Fe2O4(共沉法)和C-Co Fe2O4(水热法)四种磁性活性炭,并对其进行了表征和性能研究。表征结果说明四种磁性活性炭均制备成功。比表面积和孔径分析(BET)结果表明,C-Fe3O4(共沉法)的比表面积和孔容仅次于未负载炭。振动样品磁强计(VSM)的结果显示C-Fe3O4(共沉法)的磁性较强,饱和磁化强度可达27.3 emu/g。金属离子浸出实验和吸附预实验的结果表明,C-Fe3O4(共沉法)的Fe离子浸出浓度最低,保磁性最好,且当SMX浓度为10 mg/L、吸附剂投加量为100 mg/L时,C-Fe3O4(共沉法)对SMX的吸附量仅次于未负载炭。故选择C-Fe3O4(共沉法)作为最佳磁性活性炭。为进一步研究磁性活性炭吸附SMX的机制,以投加量、温度和p H作为吸附影响因素进行一系列批次实验,并进行吸附动力学和热力学分析。结果表明,当SMX浓度为10 mg/L,吸附剂投加量为100~700 mg/L时,SMX去除率可达60.78%~94.81%。在15℃~35℃内,温度越低,磁性活性炭吸附容量越大。在p H3~10范围内,吸附容量随着p H升高而降低,这归因于SMX的疏水性及吸附剂的表面电性。吸附动力学的分析结果表明,伪二级动力学方程能更好地拟合吸附过程。等温线模型拟合发现,Freundlich模型拟合效果最好,吸附为多分子层。热力学计算结果表明,磁性活性炭的吸附类型为放热的物理吸附。二级出水水质复杂,为考察水中其他因素(如溶解性有机物)对工艺的影响,将联用工艺用于实体水中SMX和ARGs的去除,并进一步分析膜污染机制。结果发现,SMX的去除主要依靠磁性活性炭的吸附作用,当吸附剂投加量为1400 mg/L时,去除率可达90.22%。而ARGs的去除主要依靠超滤膜的截留作用。联用工艺对sulⅠ、sulⅡ、sulⅢ、tet M、tet Q、tet W的去除量能分别达到1.54~3.09、2.06~3.77、0.89~1.96、2.26~4.33、2.93~3.85、2.57~2.75 logs,且tet M、tet Q、tet W的去除与水中富里酸类、溶解性微生物代谢产物和腐殖酸类物质的相关性很强(p<0.01)。膜污染分析结果表明,标准膜孔堵塞和滤饼层堵塞是超滤膜的主要污染机制,当磁性活性炭投加量为1400 mg/L时,投加吸附剂能同时削减61.4%的膜可逆阻力和88.9%的不可逆阻力,可有效缓解膜污染。本研究提出了一种新的深度处理联用工艺去除污水厂二级出水中的磺胺甲恶唑和ARGs,为控制污水厂抗生素抗性传播及提高再生水水质安全具有参考意义。
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