有机无机杂化钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells,PSCs）由于其优异的光电特性以及高速发展的器件效率引起了许多研究人员的关注。钙钛矿太阳能电池经过不断的优化发展,其认证的光电转化效率已经提升至25.2%,此外,钙钛矿材料还在发光二极管、探测器、存储器等方面均有广泛的应用前景。尽管钙钛矿材料在光电领域有着独特的优点,但是钙钛矿自身的缺陷以及器件界面处的载流子复合问题始终制约着钙钛矿太阳能电池的发展,并且钙钛矿器件的稳定性也是决定其能否进行市场化应用的重要标准,因此效率和稳定性始终是钙钛矿太阳能电池发展的主题。本文以界面工程和结构工程为主要改进手段,以提高钙钛矿太阳能电池器件的效率为主要出发点,在提升效率的基础上进一步改善器件的稳定性。论文的主要研究内容如下:（1）使用短链分子MAI（碘甲胺）对CsMAFA混合钙钛矿太阳能电池进行界面处理,在CsMAFA钙钛矿薄膜表面分别生成α-MAPbI₃以及β-MAPbI₃来形成MAPbI₃/Cs MAFA异质结,发现不同相的MAPbI₃对电池器件有着不同的影响。经过100℃退火后生成的α-MAPbI₃与Cs MAFA的异质结结构有利于空穴的分离与传输,钙钛矿的吸收以及外量子效率均得到了增强,因此器件的短路电流得到了极大地提升,器件的效率从17.8%提升到19.75%。在室温下生成的β-MAPbI₃却对Cs MAFA混合钙钛矿太阳能电池的效率没有促进作用,通过实验发现相较于α-MAPbI₃,β-MAPbI₃对电池器件的吸光性能没有提升作用,此外,通过稳态PL光谱测试,β-MAPbI₃也不能促进空穴的分离。（2）使用二维钙钛矿PEA₂PbI₄来钝化Cs MAFA表面的缺陷。用长链分子PEAI（苯乙胺碘）对Cs MAFA表面处理后再进行退火会使得PEAI与钙钛矿中过量的PbI₂生成二维钙钛矿PEA₂PbI₄。二维钙钛矿PEA₂PbI₄的生成使得钙钛矿器件的内部缺陷变少,减少了载流子在界面处的复合,降低了钙钛矿层与空穴传输层界面的缺陷态密度,器件的开路电压和填充因子得到了提升。此外,二维钙钛矿由于其自身结构特点会增强钙钛矿表面的疏水性,提高了器件的稳定性能。（3）α-MAPbI₃/Cs MAFA异质结结构对器件效率的促进主要表现为对短路电流的提升,而PEA₂PbI₄对器件的开路电压以及FF有明显的促进作用。因此,尝试制备2D PEA₂PbI₄-3D MAPbI₃混合钝化层,既改善了界面处载流子的分离与传输,又减少了界面处的缺陷态来抑制钙钛矿的非辐射复合,最终得到的器件短路电流,开路电压以及填充因子均得到了提升,器件的稳定性也得到了大幅度改善,获得了开压高达1.22 V,效率达到了20.80%,并且在保存60天后,效率仍保持初始效率85%以上的器件。