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随着全球范围内化石能源的濒临枯竭以及环境问题的日益严重，清洁、高效的可再生能源的开发十分关键。氢气由于具备最高的能量密度以及燃烧过程不产生污染物的特点成为研究重点。而电解水制备氢气则被认为是实现能量转换的最简单和最有效的途径之一，但是这一过程却受到电解水过程中析氧反应(OER)缓慢的四电子转移动力学的限制，阻碍其进行，因此开发低成本、高效且稳定的OER电催化剂，可以大大促进电解水的应用前景。本文致力于合成以沸石咪唑酯骨架-67(ZIF-67)为前驱体的钴基二硫族化合物材料，探究催化剂在电解水过程中的反应机制以及电解质浓度对其影响规律。
采用常温液相法合成了ZIF-67，并以ZIF-67作为前驱体，通过预氧化以及同时进行硫化和硒化两步处理法，制备出成分可控的超薄碳壳覆盖的Co(S0.46Se0.54)2@C核壳结构纳米颗粒，为了探究其具体的反应机理，本文进行了一系列的表征测试，测试结果表明，制备得到的钴基二硫族化合物电催化剂表面具有丰富的Co3+活性位点，由于其具有配位数较低以及水分子吸附能较大的特点，可以作为OER过程中的活性位点，并且引入硫元素和硒元素一方面可以造成更多的结构缺陷，暴露大量的活性位点，另一方面又可以为电子的转移搭建网络，大大提高材料的电导率。而以ZIF-67作为前驱体则使得材料具备较大的比表面积和发达的孔径结构，这些因素的协同作用是所得Co(S0.46Se0.54)2@C复合材料具备超高催化剂活性的主要原因。
电化学测试结果表明，Co(S0.46Se0.54)2@C催化剂材料在碱性介质中对OER和析氢反应(HER)均展现出良好的催化活性，在0.1MKOH电解质溶液中，当电流密度达到10mA/cm2时，所需的过电势仅为220mV，塔菲尔斜率仅为56.8mVdec-1。此外，Co(S0.46Se0.54)2@C核壳结构纳米材料还具备良好的HER电催化活性，在1.0MKOH中HER的过电势为251mV。并且为了探究电解质溶液的浓度对OER反应过程的影响，本文在0.1M和1.0MKOH中均对Co(S0.46Se0.54)2@C催化剂材料的电化学性能进行了测试，得到了OH-浓度对催化活性的影响规律。
采用常温液相法合成了ZIF-67，并以ZIF-67作为前驱体，通过预氧化以及同时进行硫化和硒化两步处理法，制备出成分可控的超薄碳壳覆盖的Co(S0.46Se0.54)2@C核壳结构纳米颗粒，为了探究其具体的反应机理，本文进行了一系列的表征测试，测试结果表明，制备得到的钴基二硫族化合物电催化剂表面具有丰富的Co3+活性位点，由于其具有配位数较低以及水分子吸附能较大的特点，可以作为OER过程中的活性位点，并且引入硫元素和硒元素一方面可以造成更多的结构缺陷，暴露大量的活性位点，另一方面又可以为电子的转移搭建网络，大大提高材料的电导率。而以ZIF-67作为前驱体则使得材料具备较大的比表面积和发达的孔径结构，这些因素的协同作用是所得Co(S0.46Se0.54)2@C复合材料具备超高催化剂活性的主要原因。
电化学测试结果表明，Co(S0.46Se0.54)2@C催化剂材料在碱性介质中对OER和析氢反应(HER)均展现出良好的催化活性，在0.1MKOH电解质溶液中，当电流密度达到10mA/cm2时，所需的过电势仅为220mV，塔菲尔斜率仅为56.8mVdec-1。此外，Co(S0.46Se0.54)2@C核壳结构纳米材料还具备良好的HER电催化活性，在1.0MKOH中HER的过电势为251mV。并且为了探究电解质溶液的浓度对OER反应过程的影响，本文在0.1M和1.0MKOH中均对Co(S0.46Se0.54)2@C催化剂材料的电化学性能进行了测试，得到了OH-浓度对催化活性的影响规律。