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近年来,全球持续面临能源危机和环境污染的严峻挑战,光催化技术作为一种理想的环境治理技术和清洁能源生产技术应运而生。在光催化反应中,需要大于TiO2禁带宽度能量的光源激发才能产生电子-空穴对,电子和空穴的分离是光催化反应中的主导因素。研究表明,贵金属修饰会对TiO2光催化过程中的电荷迁移产生影响,贵金属可以作为光生电子的接收器,促进复合系统界面载流子的输运,从而提高光催化活性。
本文在乙二醇+0.5wt％NH4F+0.3M(NH4)2SO4的近中性有机电解液体系中对99.6％的Ti进行阳极氧化反应制备TiO2纳米管。通过改变制备参数发现,TiO2纳米管的形貌尺寸有所变化。当乙二醇与水的配比为2:1,氧化电压为30V,氧化时间为1h时,制备出的纳米管样品的结构最清晰,平均管径约150～180nm,管长约为1.6gm。阳极氧化法的制备参数和热处理条件的改变会引起TiO2形貌和晶型的变化,从而对样品的催化活性产生影响。未经热处理的无定型TiO2纳米管不具备光催化活性,煅烧温度为600℃时,样品在100min的光催化降解率达到最高的83.67％。
为提高TiO2纳米管的光催化活性,采用电化学沉积法对TiO2进行贵金属Ag的负载改性。电流密度、分散剂(柠檬酸)与前驱物的配比以及沉积时间等均对Ag负载含量产生影响。采用0.01MAgNO3+0.01M柠檬酸作为电解液,电流密度为0.4mA/cm2的条件下沉积2min制得的Ag-TiO2纳米管中Ag含量为2.49at.％,此时样品具有最高的光催化活性,与未负载的TiO2纳米管相比,催化效率由71.96％提高至86.53％。通过漫反射吸收光谱分析发现,Ag-TiO2纳米管(600℃)的吸收边界较未掺杂的TiO2样品出现略微红移,并且对于可见光的响应也有所增强。通过考察影响Ag-TiO2纳米管催化效果的研究发现:样品在经过600℃热处理后具有最高的降解率93.17％；随着甲基橙溶液初始浓度、pH的降低,样品的催化效率明显提高。通过优化制备条件获得的Ag-TiO2纳米管经过5次重复性试验,其光催化降解效率均能够保持在80％以上。