【摘 要】
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光催化技术由于其操作简单、能耗低、无二次污染、效率高等优点,在染料降解方面备受研究者的关注,而钙钛矿作为目前所知的最有应用价值的光催化材料应用较为广泛。研究表明,
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光催化技术由于其操作简单、能耗低、无二次污染、效率高等优点,在染料降解方面备受研究者的关注,而钙钛矿作为目前所知的最有应用价值的光催化材料应用较为广泛。研究表明,通过半径相近的元素来取代钙钛矿ABO3中B位元素的方式可提高催化剂的催化性能。因此,本文基于LaFeO3及LaMnO3钙钛矿的特点,利用Ni取代Fe和Mn制备LaNixFe1-C3及LaNixMn1-xO3催化剂。通过降解染料考察掺杂型钙钛矿催化性能和重复稳定性,结合X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析(BET)、光电子能谱(XPS)等分析测试,探究复合氧化物的结构性能与催化效能。具体研究如下:(1)通过溶胶-凝胶法控制合成一系列掺杂型LaNixFe1-xO3(X=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9)钙钛矿材料,研究其在氙灯条件下对碱性品红降解的效果并解析其降解机理。研究发现,系列LaNixFe1-xO3材料在降解碱性品红溶液时均具有良好效果,其中LaNi0.9Fe0.1O3催化效果最好,由于Ni的掺杂量较高时具有更大的比表面积,暴露更多的活性位点,催化剂表面含有更多吸附氧O-/O2-物种,有利于降解碱性品红分子,降解率可达到97%,且有稳定高效的重复利用率。(2)通过溶胶-凝胶法成功合成一系列掺杂型LaNixMn1-xO3(X=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9)钙钛矿材料,考察了 Ni的掺杂量对LaMrn03的结构和性能的影响。结果表明,随着Ni含量增加明显提高了催化剂的性能,当X=0.9时,掺杂型催化剂的催化活性达到最佳。原因可能是由于Ni的引入提高了催化剂的颗粒分散性,使表面活性氧物种增加,从而表现出较好的降解效果,同时通过重复使用实验证明该材料具有良好的重复使用性。(3)采用机械研磨法制备了 LaNi0.9Mn0.1O3负载碳材料催化剂,通过降解中性红染料考察其催化活性。在相同降解条件下,LaNi0.1Mn0.9O3催化中性红降解率为83%,LaNi0.9Mn0.1O3/rGO催化剂的降解率为94%,LaNi0.9Mn0.1O/HAC降解率能达到为97%。说明LaNi0.9Mn0.1O3催化剂负载碳材料能提高材料的催化性能。可能是由于复合材料有更大的比表面积,负载钙钛矿后能暴露更多的活性位点,吸附更多染料分子,有利于催化反应进行,因此,LaNi0.9Mn0.1O3/rGO和LaNi0.9Mn0.1O3/HAC均表现出高的催化活性。
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