纳米科技的发展依赖于先进的纳米制造技术。超精密加工技术是纳米科技向微型化、集成化、智能化发展的关键,实现极限精度制造——原子级材料去除——对我国电子通讯、生物医疗、能源储备、国防航天等高科技产业的发展具有重要的现实意义。随着微机电系统和超大规模集成电路制造的发展,以单晶硅为代表的半导体材料的加工精度已经被要求达到亚纳米级,甚至原子级。现有的超精密切削技术,由于最小切削深度达不到原子尺度,还无法实现原子级的加工精度。而化学机械抛光技术由于不能有效的控制材料去除过程,也具有一定的局限性。因此,有必要发展原子尺度材料去除方法来实现单晶硅极限精度制造。基于对单晶硅微观材料去除机制的了解,可知单纯的机械作用会造成晶体结构损伤,化学惰性的金刚石探针从根本上不能够实现硅表面的无损伤材料去除。然而,Si/SiO₂滑动界面的摩擦化学反应涉及界面键桥的形成和断裂,在机械力和化学反应协同作用下有可能实现硅表面的原子级材料去除。因此,为了探索单晶硅原子级材料可控的去除方法,必须全面深入地了解单晶硅摩擦化学反应机理以及微观材料去除行为规律,明确影响单晶硅原子级材料去除的关键因素,澄清单晶硅原子层状去除加工精度和效率对环境工况以及实验参数的依赖性。本文通过实验手段研究单晶硅材料去除极限并提出原子层状可控去除的加工方法,为发展超精密极限加工技术奠定了理论基础。论文基于对单晶硅摩擦化学反应机理认识,研究单晶硅原子尺度的摩擦化学材料去除行为。首先,使用环境可控的原子力显微镜,分别在潮湿空气（RH=45%）和纯水环境中对原始硅和疏水硅（去氧化层）表面进行摩擦化学磨损实验,分析单晶硅表面的原子级材料去除过程。并通过表征二氧化硅针尖的磨损和磨屑黏附情况,澄清磨粒的退化行为以及对单晶硅摩擦化学磨损的影响。其次,基于不同材料去除机制,研究扫描方式对材料微观去除行为的影响。在此基础上,使用面扫描方式在单晶硅表面开展原子层状去除的加工实验,研究磨粒尺寸、施加载荷、滑动速度、扫描次数、扫描重叠率等参数对单晶硅原子层状去除行为的影响规律,并从机械接触和化学反应的角度分析硅原子层状去除加工精度和效率对接触压力、接触面积、接触频率以及摩擦能量耗散的依赖性。最后,明确影响单晶硅原子层状去除关键因素,建立可控的原子层状去除方法,并选择适当工况和加工参数,在原子力显微镜上实现了单晶硅表面单原子层去除,并借助高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和俄歇电子能谱（AES）分析加工区域机械损伤和化学变化。研究的主要结论如下:（1）揭示了表面化学基团（氧化层）和环境介质（潮湿空气和水）对单晶硅原子级材料去除的影响规律,发现自然氧化层的去除、界面水分子的凝结、表面化学基团的变化分别主导了不同工况下硅表面初始阶段的材料去除过程。研究不同工况下硅表面摩擦化学磨损行为随滑动次数的变化,表明原始硅在潮湿空气中初始的摩擦化学磨损行为是源于自然氧化层的去除,硅表面最初呈现为轻微的凸起,随着滑动次数增加,才会发生材料去除,相应的磨损率从负值转变为正值,随后才趋于稳定。疏水硅在潮湿空气中初始的摩擦化学磨损行为是界面水分子凝聚的过程,硅表面从无磨损逐渐地过渡为可见的材料去除,硅表面具有较低的初始磨损率,需要经历多次往复滑动才能达到稳定。疏水硅在水环境中初始的摩擦化学磨损行为被认为是硅表面Si-H基团自发的羟基化反应与表层硅原子被去除导致的逆羟基化达到动态平衡的过程。单次滑动硅表面即可产生明显的材料去除,随着表层硅原子被去除,磨损率急剧减小然后趋于稳定。（2）阐述不同环境和工况下二氧化硅磨粒的退化行为,进而澄清磨屑的黏附对单晶硅摩擦化学磨损的影响机制。借助标样表征球型二氧化硅针尖端部的形貌变化,考察摩擦化学磨损过程中磨粒的磨损和磨屑黏附行为,并分析硅表面摩擦化学磨损状态和界面摩擦力随滑动次数的变化,结果表明Si/SiO₂滑动界面主要的材料去除出现在硅基体表面,二氧化硅针尖的磨损非常轻微,可以忽略不计。磨屑在针尖表面的黏附修饰行为依赖于环境介质,在潮湿空气中,大量磨屑稳定黏附会导致界面接触尺寸的显著变化,而在水环境中,摩擦化学剪切界面会从硅基体转移到针尖磨屑修饰层,磨屑的脱落会导致单晶硅摩擦化学磨损受限,滑动界面呈现为低摩擦无磨损状态。（3）研究了扫描方式对材料微观去除规律的影响,发现磨痕轮廓变化主导了机械磨损的演变过程,而摩擦化学磨损的演化规律取决于材料表面化学基团的变化。扫描方式对材料微观去除行为的影响依赖于不同的材料去除机制。当材料表面发生塑性变形导致机械磨损时,扫描方式导致的磨损行为差异是归因于磨痕轮廓的变化。而在摩擦化学磨损过程中,不同扫描方式下材料去除规律的差异是源于材料表面层化学基团的变化。面扫描下的单晶硅摩擦化学磨损更好地呈现了硅材料的原子层状去除行为。（4）通过开展单晶硅原子层状去除的加工实验,揭示了磨粒尺寸、施加载荷、滑动速度、扫描次数、扫描重叠率等加工参数对单晶硅原子层状去除的影响规律,发现接触面积和应力是控制加工效率和精度的关键因素。施加载荷和磨粒尺寸对单晶硅原子层状去除的影响源于针尖与基体之间接触面积和接触应力的变化。有效接触面积决定了滑动界面形成Si-O-Si键桥的数量,对硅表面材料去除效率起到决定性作用,是控制加工效率的关键。而接触应力影响单晶硅的摩擦化学反应率,决定了硅表面材料的最小去除量,是控制加工精度的关键。滑动速度、重叠率以及扫描次数对单晶硅原子层状去除的影响源于针尖与基体之间的接触时间和频率（次数）的变化。此外,硅表面材料的去除量高度依赖于滑动界面的摩擦能量耗散,通过调整加工参数能够有效的控制单晶硅原子层状去除量。（5）通过调控环境与工况以及优化加工参数,实现了单晶硅表面的极限精度加工,即单原子层去除。单晶硅原子层状去除依赖于滑动界面的摩擦化学反应,选择具有化学活性的摩擦配副（SiO₂）以及水分子存在的加工环境是确保摩擦化学反应发生的前提条件。环境介质以及表面化学基团（氧化层）对单晶硅表面原子层状去除进程有显著的影响,根据加工需求选择相应的工况和环境条件是实现单晶硅原子层状去除精度和效率可控的关键。合理设置扫描参数,协调二氧化硅探针与硅基体接触压力、接触面积、接触频率以及接触次数等物理量,可以精确控制单晶硅原子层状去除加工精度及效率。最终基于AFM的加工实验证实单晶硅原子层状去除极限为1.4?——单原子层。