【摘 要】
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蒸汽热裂解目的产物中乙烯、丙烯和丁二烯的二次反应会生成多环芳烃、焦油甚至焦炭等物质,不仅消耗目的产物,同时还会对热裂解装置的生产周期产生较大影响。考虑到二次反应网络十分庞大,涉及自由基反应较多,本文仅研究以乙烯为反应原料,经过各种反应途径生成苯的二次反应机理。首先本文在查阅文献的基础上,考虑到乙烯由自由基+烯或自由基+炔发生加成反应生成大自由基,并由大自由基继续发生环化、脱氢至苯时各自由基反应所需
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蒸汽热裂解目的产物中乙烯、丙烯和丁二烯的二次反应会生成多环芳烃、焦油甚至焦炭等物质,不仅消耗目的产物,同时还会对热裂解装置的生产周期产生较大影响。考虑到二次反应网络十分庞大,涉及自由基反应较多,本文仅研究以乙烯为反应原料,经过各种反应途径生成苯的二次反应机理。首先本文在查阅文献的基础上,考虑到乙烯由自由基+烯或自由基+炔发生加成反应生成大自由基,并由大自由基继续发生环化、脱氢至苯时各自由基反应所需活化能较低,因此认为乙烯副反应网络应采用上述方式进行反应;其次通过与文献数据的对比,推测得出了乙烯生成苯副反应网络内可能发生的所有自由基反应;第三利用Materials Studio分子模拟软件模拟并计算得到了上述自由基反应的动力学数据;第四将上述动力学数据输入Aspen Plus软件构建的一维管式裂解炉中进行了反复的过程模拟计算直至得到了乙烯副反应网络的产物分布。为了进一步验证乙烯生成苯副反应网络的正确性,将上述反应网络改变成包括乙烷一次反应体系和乙烯副反应网络在内的乙烷一、二次反应网络,经过反复模拟计算得出了以乙烷为原料,经过一系列反应生成苯的产物分布,并将产物分布与乙烷工业裂解数据进行对比,最终发现模拟结果与工业数据能够较好吻合。通过模拟计算可知:乙烯生成苯主要有以下两条路径:一是C2H3·与乙烯发生加成反应生成1-C4H7·-4,再环化生成C6H11·,再经过脱氢、传递最后生成苯;另一路径是C2H3·与乙炔加成生成1,3-C4H5·-4以及C2H3·分解为乙炔,乙炔链传递为C2H·,C2H·与乙烯加成为1-C4H5·-4,1-C4H5·-4再异构为1,3-C4H5·-4,通过以上两种方式得到1,3-C4H5·-4与乙烯环化为C6H9·,然后脱氢、传递最后生成苯。乙烷在工业裂解生成苯时,由于反应深度较浅,因此只有C2H3·与乙烯进行加成反应生成1-C4H7·-4,再环化生成C6H11·,再经过脱氢、传递最后生成苯的一条途径,而不涉及乙炔的相关反应。
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