【摘 要】
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随着社会的进步,工业化进程的逐步加快,高分子材料为人们带来了许多便利同时,也为生态环境造成了很大的危害。传统的不可降解的材料由于其高昂的后处理费用和对环境的影响逐步被可降解的聚酯类高分子材料所取代。比如丙交酯、己内酯等化合物在金属配合物的催化下,开环聚合的研究在近几年国内外取得了很大的成就。其中有机镁、铝、锌化合物无论在催化活性还是可控聚合方面都具有明显的优势,受到广大科研工作者的关注。但是,与烯
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随着社会的进步,工业化进程的逐步加快,高分子材料为人们带来了许多便利同时,也为生态环境造成了很大的危害。传统的不可降解的材料由于其高昂的后处理费用和对环境的影响逐步被可降解的聚酯类高分子材料所取代。比如丙交酯、己内酯等化合物在金属配合物的催化下,开环聚合的研究在近几年国内外取得了很大的成就。其中有机镁、铝、锌化合物无论在催化活性还是可控聚合方面都具有明显的优势,受到广大科研工作者的关注。但是,与烯烃聚合催化剂相比,丙交酯、己内酯开环聚合催化剂的催化效率要低近7个数量级。其催化效率还有待进一步提高,要达成以上目标,催化剂的研究是第一关键,因此,研发廉价、高效和可控制聚合催化剂一直是近年来各国化学家的研究热点之一。本论文研究目的是合成一系列具有N,O-二齿配位结构单元的配体,进一步合成一类新型的烯醇式镁、铝化合物,对其进行完全的结构表征,并将这些金属化合物作为催化剂应用于己内酯开环聚合反应的研究,考察此类金属化合物在该聚合反应中的催化活性和选择性,其特点在于配体的空间位阻和电子密度的高度可调节性,为进一步设计和合成更加高效的催化剂提供可靠的理论和实验基础。主要研究内容概括如下:1.以甲基吡啶和乙基吡啶为前体,经由锂化后与几种不同类型的腈发生亲核加成反应得到相应的锂盐,再经水解中和后得到配体,继而再加入相应量的正丁基镁,共合成5种有机镁金属化合物,对其进行核磁,单晶衍射结构表征后,研究了它们对己内酯的开环聚合反应活性。结果显示,化合物2a在甲苯溶剂中,35℃就可以获得80%的收率,显示出较高的催化活性。化合物2a通过飞行质谱看出加入苄醇符合配位插入机理并且没有酯交换反应发生,不加入苄醇则存在酯交换反应。2.同样以甲基吡啶和乙基吡啶为前体,经锂化后与腈类发生亲核加成后水解得到不同取代的酮,通过烯醇式互变得到相应的配体,与三甲基铝以不同摩尔比反应后获得3种有机铝金属化合物,对其进行核磁,单晶衍射结构表征后,将它们应用于己内酯的开环聚合反应。催化结果显示,化合物3a-3c显示出较高的催化活性,但分子量分布相对较宽。为设计和合成更加高效的催化剂提供可靠的实验依据。
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