【摘 要】
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过量的二氧化碳（CO2）排放对人类和生态圈造成的危害巨大,控制大气中的CO2浓度刻不容缓,降低CO2浓度最有效的方法之一是利用固体吸附剂进行吸附。针对氧化镁（MgO）存在CO2理论吸附容量高、实际吸附容量低和吸附速率慢的问题。本论文利用金属-有机框架材料（MOFs）中金属节点和配体可调控的特点,MOFs在原位碳化过程中易形成金属氧化物和碳的复合材料,从MOFs衍生材料和掺杂金属氧化物改性提高MgO
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过量的二氧化碳（CO2）排放对人类和生态圈造成的危害巨大,控制大气中的CO2浓度刻不容缓,降低CO2浓度最有效的方法之一是利用固体吸附剂进行吸附。针对氧化镁（MgO）存在CO2理论吸附容量高、实际吸附容量低和吸附速率慢的问题。本论文利用金属-有机框架材料（MOFs）中金属节点和配体可调控的特点,MOFs在原位碳化过程中易形成金属氧化物和碳的复合材料,从MOFs衍生材料和掺杂金属氧化物改性提高MgO的CO2吸附量的角度出发,研究了Mg-MOF碳化衍生材料MgO@C及改性Mg-MOF碳化衍生材料MgO@C/CeO2对CO2的吸附性能影响,具体研究内容如下:（1）利用溶剂热法合成Mg-MOF,在碳化温度为700℃,升温速率为5℃/min,碳化时间为2 h时,得到CO2吸附性能最佳的衍生材料MgO@C-700-5-2。MgO@C-700-5-2具有介孔结构,表面具有弱碱性吸附活性位点。通过掺杂二氧化铈（CeO2）对Mg-MOF进行改性,当CeO2掺杂量为5%,碳化温度为600℃,升温速率为2℃/min,碳化时间为1 h时,得到CO2吸附性能最佳的衍生材料5MgO@C/CeO2-600-2-1。5MgO@C/CeO2-600-2-1中介孔和大孔并存,以介孔为主,表面具有弱碱性和中等强度碱性吸附活性位点。（2）MgO@C-700-5-2在300℃的最佳吸附温度下吸附量为2.3283mmol/g。商品MgO的CO2吸附量为0.8373 mmol/g。在10次长周期循环后,MgO@C-700-5-2的吸附量呈现规律性减小的趋势。5MgO@C/CeO2-600-2-1在350℃的最佳吸附温度下吸附量为5.8765mmol/g。当吸附温度为300℃时,商品MgO/CeO2的CO2吸附量为0.9659mmol/g,5MgO@C/CeO2-600-2-1的CO2吸附量为4.3508 mmol/g,表明掺杂CeO2改性衍生材料5MgO@C/CeO2-600-2-1在CO2吸附容量上具有显著优势。5MgO@C/CeO2-600-2-1从第4次循环后,吸附量保持稳定状态,即使10次循环后,材料仍然具有优异的CO2吸附性能,表明掺杂CeO2有效改善了MgO的循环稳定性。且两种衍生材料相较于其他方法制备的介孔MgO,在相同吸附条件下具有更高的CO2吸附容量。（3）MgO@C-700-5-2和5MgO@C/CeO2-600-2-1在整个温度范围内对CO2的吸附过程符合拟二级吸附动力学模型,表明两种材料的吸附过程均受化学吸附控制。同时,MgO@C-700-5-2和5MgO@C/CeO2-600-2-1对CO2的吸附过程受到膜扩散阻力和颗粒内扩散阻力的共同影响。两种材料在10次长周期循环吸附后在材料表面产生了碳酸氢盐、双齿碳酸盐、单齿碳酸盐三种形式的盐。
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