【摘 要】
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六价铬是环境中最常见的重金属污染物之一,它对人体的肝、肾和DNA造成损伤,且具有强致癌性。它的毒性大约为三价铬的100倍左右,将其从六价态还原为三价态可大大降低它的毒性。光催化是一种利用光能对半导体激发产生的电子空穴对来进行氧化还原反应,从而达到污染物去除或产生清洁能源的先进技术。通常情况下,光催化反应多为发生在水/固界面的异相反应,催化剂的光催化性能取决于光生载流子从体相迁移至表面的速率以及电子
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六价铬是环境中最常见的重金属污染物之一,它对人体的肝、肾和DNA造成损伤,且具有强致癌性。它的毒性大约为三价铬的100倍左右,将其从六价态还原为三价态可大大降低它的毒性。光催化是一种利用光能对半导体激发产生的电子空穴对来进行氧化还原反应,从而达到污染物去除或产生清洁能源的先进技术。通常情况下,光催化反应多为发生在水/固界面的异相反应,催化剂的光催化性能取决于光生载流子从体相迁移至表面的速率以及电子空穴对和质子等活性物种在催化剂与底物表面间的迁移速率。如何提高活性物种在催化剂体相至表面以及表面至底物间的迁移速率是提高光催化剂性能的重点。本学位论文以光催化还原除铬反应为模型反应,研制了可见光响应的金属硫化物SnS2基的光催化剂,研究了半导体复合、催化剂表面酸性位点调控对催化剂性能的影响及机理,具体研究内容如下。（1）采用球磨法合成了SnS2-CNT复合光催化剂,该催化剂中碳纳米管主要作为界面电子传递媒介。SnS2-CNT材料的XPS表征中S元素电子密度的降低,Raman表征中Sn-S振动峰的红移共同说明了S-C键的形成。DRS表征说明了SnS2-CNT光催化剂相比于SnS2带隙更窄,可见光吸收能力更强。瞬态光电流及光致发光光谱结果表明,与纯SnS2相比,SnS2-CNT催化剂电子空穴分离效率得到显著提高。原因在于S-C键的形成使得SnS2与CNT界面间形成了紧密接触,该共价键使得光生载流子的分离和迁移增强,可以提高催化剂光催化还原除铬的能力。光催化除铬实验表明,当催化剂投加量为0.2gL-1,重铬酸钾浓度为20mgL-1,在pH值为2.5和可见光照射条件下,SnS2-CNT在40min内可以将六价铬完全去除,而SnS2在此条件下仅拥有31%的六价铬去除率。（2）通过控制水热反应中的硫源和矿化剂种类,成功地制备了表面含有S-H或O-H型Bronsted酸位点的SnS2光催化剂,并分析了两种Bronsted酸位点形成的机理。利用原位红外光谱、接触角、XPS等多种表征手段证明了相关催化剂表面S-H和O-H的存在。莫特肖特基曲线的结果说明,S-H的存在使得催化剂表面的导带能级更低,有利于电子从体相到表面的迁移。瞬态光电流、交流阻抗及光致发光光谱等表征结果表明,与O-H型SnS2相比,表面具有S-H的SnS2光催化剂的光生载流子分离效率有明显提高。同位素动力学及牺牲剂实验结果表明,相比于O-H型SnS2,质子在S-H型SnS2光催化剂表面的迁移速率明显提高。以上两方面因素,使得S-H型SnS2光催化剂具有更好的光催化除铬潜力。光催化除铬实验表明,当催化剂投加量为0.13gL-1,重铬酸钾浓度为10mgL-1,在pH值为2.5和可见光照射条件下,SnS2-SH在8min内可以将六价铬完全去除,且它的反应动力学常数是SnS2-OH的16倍。
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