半导体光催化技术是一种清洁、无污染的能源转化技术,它不仅能够将可再生的太阳能转化为化学能,同时也能够氧化分解有机污染物,有望为人类面临的能源短缺和环境污染的问题提供出有效的解决方案。由于单一组分的半导体催化剂很难同时实现较好的化学和光稳定性、可见光响应、光生电子-空穴分离快、价带和导带位置和水分解反应的电极电位相匹配等诸多要求,很难高效的利用太阳能实现光催化全分解水。因此设计合成可见光响应的光催化复合材料是实现太阳能光催化分解水的关键所在和必由之路,通过构筑半导体-半导体复合催化剂是实现太阳能光催化分解水的有效手段。研究表明,复合半导体异质结构的存在,能够有效降低光生电子与光生空穴复合问题。但是由于传统半导体异质结构催化体系中的光生电子空穴向更低的能级位置迁移时,其氧化还原能力也得到进一步的削弱,这将导致多数异质结半导体产生的光生电子空穴氧化还原能力不足以将水分子还原为氢气或氧化成氧气,因此不能确保光解水反应的顺利进行。基于人工光合作用的Z构型光催化分解水体系,在选择两端半导体材料时,只需考虑其能否满足光分解水两端的氧化还原电位,并且选择不同的中间电子传输介质以实现到光生电子和空穴的有效传递和分离的作用,也使得在半导体价带位置上空穴的氧化能力更强,进而实现高效分解水产氧。本文将石墨相氮化碳和磷酸银两种半导体材料复合,同时通过采用石墨烯和不同形貌结构的二硫化钼作为中间光生载流子传输介质,设计构筑了三种不同的三组分复合催化体系,并将进一步研究复合光催化分解水产氧性能和产氧机理:(1)将共聚得到的前驱体通过热缩聚的方法制备出形貌可控的石墨相氮化碳,利用液相合成法,通过纳米复合技术、静电驱动自组装手段和离子交换过程,将磷酸银半导体材料、单层(少层)石墨烯纳米片与具有纳米结构形貌的改性石墨相氮化碳半导体材料有效组合,制备磷酸银/石墨烯/石墨相氮化碳复合光催化剂。运用不同的表征手段分析了复合材料的组成、晶体结构、微观形貌。通过光催化产氧性能测试结果表明复合催化剂产氧活性比纯的磷酸银材料产氧性能提高了数倍。(2)利用超声剥离块状二硫化钼方法制备片层状的二硫化钼,然后通过静电驱动自组装以及离子交换的方法在氮化碳和二硫化钼中原位生成磷酸银颗粒,制备磷酸银/片状二硫化钼/氮化碳三体系复合催化剂;利用水热法制备花状形貌的二硫化钼,并将其作为作为前驱体制备磷酸银/花状二硫化钼/氮化碳三体系复合催化剂。运用SEM和EDS mapping等手段分析结果表明复合材料具有较好的界面接触。通过对复合催化剂及半导体单体进行紫外-可见漫反射光谱测试表明,复合催化剂光吸收性能优于纯的单体磷酸银或氮化碳,并且复合催化剂具有较低的电化学阻抗和较高的光电流密度。光催化产氧性能测试结果表明所制备的复合催化剂产氧性能远高于纯的磷酸银。此外,测试结果表明花状二硫化钼由于具有与其它半导体之间更匹配的能级和更高的接触面积,比片状二硫化钼更适合作为Z构型催化体系的光生载流子传输介质,使得其制备的三体系复合光催化剂光解水产氧性能明显提升。(3)通过对复合催化剂和磷酸银进行电子自旋共振测试,实时检测光照过程中生成的自由基种类和浓度,结果表明复合催化剂具有更强的生成自由基的能力。采用稳态荧光光谱对催化剂中的光生载流子的分离效率进行检测,发现复合催化剂中具有更高的光生电子-空穴对的分离效率。结合紫外光谱运用Kubelka-Munk函数公式拟合出不同半导体单体禁带宽度,以及利用Mott-Schottky图谱和价带XPS光谱测定不同半导体单体导带和价带位置,结合多种分析测试结果推测不同系列复合材料的光催化反应机理。