可见光作用下Cu、Ag/g-C3N4复合物催化的合成反应研究

来源 :南京航空航天大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kinglesssss
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近年来,碳氮材料作为一类制备简单、性能卓越的新型有机材料,被广泛用于电化学、材料等领域。石墨相g-C3N4由于其优异的光催化性能及很高的化学稳定性成为构建新型光催化体系的重要催化剂。但由于g-C3N4材料也存在一定的缺点,比如比表面积相对较低,光生载流子易复合,使其在应用过程中存在一定的局限性。而金属纳米颗粒具有局域表面等离子效应(LSPR),它的比表面积高、表面活性好、粒径小,并且有多相催化的特征,同样可用于光催化领域,因此得到人们的广泛关注。因此我们设想构建金属纳米颗粒-半导体结构来改善其光催化性能。通过负载IB族金属纳米粒子对g-C3N4进行改性,g-C3N4的电子带结构可以得到良好的调整,将g-C3N4材料既作为载体又作为催化剂应用于可见光参与的有机反应中,可以大大提高其光催化效率。本文开发了一种Ag/g-C3N4光催化剂用于有机合成反应当中,通过液相还原法将金属银纳米颗粒负载在g-C3N4材料上,制备出Ag/g-C3N4复合催化剂,在可见光下催化有机反应。首先,本文使用溶剂热法,以1,3,5-三聚氯氰和三聚氰胺为前驱体,在乙腈溶剂中聚合出一种纳米网结构的g-C3N4材料。并以g-C3N4材料为载体,将银纳米颗粒(Ag NPs)负载在g-C3N4材料上,制备出Ag/g-C3N4光催化剂。其次,本文对制备的Ag NPs、g-C3N4材料和Ag/g-C3N4光催化剂进行了TEM,XPS,UV-vis DRS和PL等表征,初步验证了所制得的g-C3N4材料为纳米网结构,而Ag/g-C3N4复合材料同样保持着g-C3N4材料的形貌,且具备较好的光物理性能。接着,本文以Ag/g-C3N4为光催化剂,催化合成了2-取代喹啉及其衍生物。在该催化体系中,Ag/g-C3N4催化剂表现了良好的催化活性,在以N-苄基芳胺为底物,乙醇为溶剂,室温可见光照射的条件下成功实现了2-取代喹啉及其衍生物的合成,该反应具有良好的底物适应性和官能团容忍性,同时,我们对该反应的机理进行了探索,初步认为反应涉及自由基过程。最后,通过液相还原法将铜纳米颗粒(Cu NPs)负载在g-C3N4材料上,制备了Cu/g-C3N4复合材料,并以此为催化剂在可见光下对四氢异喹啉的苄位氧化反应,成功地氧化了苄位,初步探索了其底物适应性。
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