锂离子电池是当前能源储存领域技术最为成熟,应用最为广泛的储能器件。然而,由于全球可开采的锂资源有限,使得锂离子电池成本逐年攀升,因此急需发展原料资源丰富的新型低成本储能器件。镁资源丰富,且作为二次电池的负极可获得很高的能量密度和安全性,这使得镁离子电池成为当前新型储能电池研究的热点。然而,目前镁离子电池的研究尚处于初级阶段,其中一个主要原因是电荷密度较大的Mg²⁺与电极材料之间存在较强的库伦相互作用,这严重阻碍了Mg²⁺在材料晶格中的扩散,进而严重限制了镁离子电池的比容量及倍率性能。另一方面,双离子电池因其电压高、环境友好、成本低的优点,而成为了当今新型储能器件的研究热点,该电池体系通过电解液中阴离子在石墨正极片层中可逆的插层反应、金属阳离子在负极的合金化或插层反应实现充放电。然而目前双离子电池中内在反应机制比较复杂,除了通过实验对其反应机理进行分析外,采用理论计算相结合不仅可以节约大量的资源、资金,还可以帮助人们发现实验研究中本不易观察的实验现象和内在的反应机理,进一步对电池结构进行指导设计和优化。基于以上分析,本文首先对双离子电池进行数值模拟,接着开展实验研究镁基双离子电池性能和反应机理。具体研究内容如下:首先,本文采用Newman模型对以石墨为正负极电极材料的双离子电池进行数值模拟工作,以阐明双离子电池工作机制。具体地,本文基于Newman模型,模拟研究正负极为石墨,电解液为1 M三氟甲基黄酰亚胺锂（LiTFSI）（碳酸乙烯酯EC:碳酸二乙酯DEC=1:1）所组成的双离子电池体系。此外,还探究了正极材料颗粒粒径尺寸以及电解液浓度对双离子电池充放电过程的容量和倍率性能的影响,并通过比较双离子电池放电过程中正极材料颗粒内部离子浓度分布、液相扩散速率和电化学反应速率,分析石墨正极颗粒粒径变化和电解液浓度影响双离子电池性能的作用机制,从而为双离子电池的发展提供理论基础。此外,本文结合双离子电池和镁离子电池的优点构建了镁基双离子电池（Mg-DIB）,一方面采用反应温和、廉价易得、安全性好的有机材料作为负极,另一方面由阴离子来完成在石墨正极中的快速脱嵌,进而使构建的Mg-DIB具有能量密度高、倍率性能优异及循环稳定性好的优点。在此工作中,将3,4,9,10-苝四羧酸二酰亚胺（PTCDI）作为有机负极,具有高反应电势和快速阴离子插层的膨胀石墨（EG）作为正极,离子液体作为电解液,构建了镁基双离子电池,并对其电化学性能进行表征,同时将第一性原理计算和原位表征方法有效结合,进一步深入研究其电化学反应机理。通过原位红外表征,发现PTCDI在Mg离子插入过程中会经历三配位机理和氢键形成,这表明在有机电解质中具有良好的不溶性和良好的结构稳定性。结果表明,Mg-DIB在1-4 V的电压范围内在2 C时具有57.7 mAh g^-1的可逆放电容量,在5 C电流密度下经过500次循环后容量保持率为95.7%,具有良好的倍率性能和循环稳定性,这为设计高性能镁离子电池和其他储能器件提供了一种新思路。