生物降解过程多环芳烃分子标志物稳定性及降解机理研究

来源 :中国石油大学(北京 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gellycgy
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多环芳烃稳定性的研究多关于表生环境下热稳定性研究,以及地下原油经未知菌群厌氧降解后少数化合物的降解难易程度研究,本论文基于自然条件和实验室模拟条件下,混合和纯菌种作用下原油多环芳烃的生物稳定性进行了耗氧和厌氧探讨。通过自然条件驱油微生物降解与实验室240天中温(35℃)及高温(65℃)硫酸盐还原及甲烷条件厌氧降解模拟实验,得出:(1)萘、菲及系列化合物生物稳定性由高到低依次为:三甲基菲>二甲基菲>一乙基菲>菲≈一甲基菲>五甲基萘>四甲基萘>三甲基萘>二甲基萘,即二、三环芳烃随取代基增加,生物稳定性逐渐增加。萘及菲系列异构体化合物之间生物稳定性存在一定差异,自然条件下,由高到低为:异侧αα取代>αβ邻位取代>ββ邻位取代>不含邻位取代的异构体,α取代越多,生物稳定性越强,呈现与热稳定性相左特征;实验室条件下,ββ邻位取代异构体稳定性增加,生物稳定性的高低不仅与α、β取代有关,化合物的结构对称性也是影响稳定性的重要因素;(2)自然条件下,三芴类多环芳烃随取代基增多,生物稳定性增强;但在实验室条件下,相对含取代基衍生物,母体化合物稳定性更高;(3)自然条件下,五、六环芳烃的生物稳定性高于四环芳烃,四环芳烃中,生物稳定性由高到低依次为:荧蒽>芘>苯并芴>(?);实验室高温条件下,五、六环芳烃相对更稳定,四环芳烃:(?)>苯并芴>芘>荧蒽,中温条件下,五、六环芳烃稳定性低于四环芳烃,四环芳烃之间稳定性差异较小。多环芳烃的环数、微生物种类及温度对其生物稳定性均存在影响。实验室模拟条件下芳烃化合物生物稳定性研究与自然条件下存在一定程度的差异;(4)原油厌氧富集的菌群结构差异使得芘的生物稳定性各异,高温甲烷条件、高温硫酸盐及中温硫酸盐还原条件富集菌群作用下,芘的生物稳定性依次增强。通过特基拉竿菌(Bacillus tequilensis)对炼化油污污染土壤原位及实验室模拟修复实验,得出:在两种不同条件下,除菲和三芴母体生物稳定性略有差异外,其余二到六环芳烃化合物的生物稳定性差异基本一致,即三环及以内芳烃化合物随取代基增多生物稳定性呈降低趋势,四到六环芳烃随环数增加生物稳定性增加。异构体化合物之间稳定性也存在差异。实验室模拟条件下生物稳定性研究基本可用于现场自然环境。厌氧菌作用下多环芳烃的生物稳定性高于耗氧菌,不同耗氧菌作用下,多环芳烃的生物稳定性也存在差异。嗜根窄营单胞菌(Stenotrophomonas rhizophila)作用下,四环以内芳烃随取代基增多,生物稳定性增强,四到六环芳烃中,四环芳烃稳定性较高,异构体化合物之间稳定性也存在差异;特基拉竿菌作用下,二到六环芳烃生物稳定性与炼化油污污染土壤原位修复过程基本一致;醇厌氧中石大晓黎菌(Cupixiaolia alcoholanaerobia)厌氧降解过程各化合物生物稳定性差异较小。鲁氏不运杆菌(Acinetobacter lwoffii)作用下,芘的稳定性较差,其次是嗜根窄营单胞菌,嗜氨基酸窄营单胞菌(Stenotrophomonas acidaminiphila)及嗜麦芽窄营单胞菌(Stenotrophomonas maltophilia)作用下稳定性较强,嗜热网璆菌(Dictyoglomus thermophilum)作用下芘的稳定性最强。此外,微生物和原油之间存在一定的作用关系,可能存在某些特征的分子标志物来指示这种关系,值得进一步探索。
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