【摘 要】
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Zr基金属有机骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)的稳定性好、比表面积大及空腔规整等优点,使其在催化、吸附、分离等领域应用广泛。MOFs可与功能材料(如Si02、MNPs、MOFs
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Zr基金属有机骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)的稳定性好、比表面积大及空腔规整等优点,使其在催化、吸附、分离等领域应用广泛。MOFs可与功能材料(如Si02、MNPs、MOFs、沸石等)结合形成 Si02@MOFs、MOFs@MOFs、MNPs@MOFs以及zeolite@MOFs复合材料,并利用MOFs锚定MNPs,形成多功能复合材料。本文用 Zr 基 UIO-66-NH2 和 UIO-67 分别包覆 HZSM-5 形成 HZSM-5@MOFs 结构,且与 MNPs结合形成HZSM-5@MOFs/MNPs多功能催化剂,并研究其对CO2转化能力。本文制备了六棱柱型的HZSM-5纳米晶(Nanocrystals,NCs),采用双溶剂(EtOH、DMF)共同调控UIO-66-NH2封装HZSM-5 NCs,得到具有连续UIO-66-NH2膜层的HZSM-5@UIO-66-NH2 核壳材料;探究了 ZrCl4/EtOH(或 H2BDC-NH2/DMF)浓度、EtOH/DMF之比、HZSM-5用量及反应时长对UIO-66-NH2封装HZSM-5的作用,并对合成的HZSM-5@UIO-66-NH2进行了相关的表征。将制备的HZSM-5@UIO-66-NH2、UIO-66-NH2及HZSM-5 负载Pd NPs用于CO2转化,对比了 UIO-66-NH2/Pd、HZSM-5/Pd和 HZSM-5@UIO-66-NH2/Pd 的催化能力。探讨了不同条件下 HZSM-5@UIO-66-NH2/Pd的催化能力。结果显示 HZSM-5@UIO-66-NH2/Pd 较 UIO-66-NH2/Pd、HZSM-5/Pd 性能更好,在 320℃,进气比 CO2/H2=1:3,2 MPa 下 HZSM-5@UIO-66-NH2/Pd 性能最优,表现出17.1%的CO2转化率及92.2%的CO选择性。本文通过双溶剂(EtOH、DMF)调控UIO-67包封HZSM-5,形成HZSM-5@UIO-67复合材料,探究了 EtOH/DMF体积比,UIO-67前驱液浓度及HZSM-5用量对合成HZSM-5@UIO-67 NPs的影响。结果发现,双溶剂(EtOH-DMF)法也适用于UIO-67包封HZSM-5。利用Pt NPs与UIO-67间的亲和性,将Pt NPs负载于HZSM-5@UIO-67上,得到表面Pt NPs分散的HZSM-5@UIO-67/Pt复合材料。
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