目前,国家工业化的飞速发展产生了严重的环境污染问题。因此,新能源的开发迫在眉睫,而直接乙醇燃料电池（DEFC）因其绿色环保、可再生等优势而受到广泛关注。但制约其商业化进程的主要原因是传统催化剂以贵金属为主,其价格昂贵且催化效率有待提高,且中间产物CO_ads易吸附在催化剂表面,导致催化剂中毒。这些问题可通过制备具有较高活性的不同晶面取向催化剂和添加第二种过渡金属等手段得到改善,但是,提高其催化性能的机理尚不清晰,需要理论研究加以验证。因此,本文针对上述问题,基于密度泛函理论,计算了吸附能、态密度、功函数和Bader电荷,研究分析了乙醇、CO在Pt₃Ni和Pt低指数晶面上的吸附过程。通过研究乙醇在Pt低指数晶面的吸附过程,结果表明,乙醇在Pt低指数晶面的吸附能大小顺序为Pt（110）>Pt（100）>Pt（111）。通过态密度计算分析发现,乙醇在Pt（110）晶面的轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度最大;Pt（110）、Pt（100）和Pt（111）晶面的功函数变化差异不大,其中Pt（111）晶面的变化值最小。Bader电荷计算分析表明,乙醇在Pt（110）晶面的电荷转移量最大。计算结果验证了不同Pt低指数晶面催化剂对乙醇催化性能存在差异的原因。为了明确Ni添加提高催化剂催化性能的机理,研究了乙醇在Pt₃Ni和Pt低指数晶面的吸附过程。结果表明,Pt₃Ni低指数晶面对乙醇的吸附能大于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算结果得知,与Pt低指数晶面相比,Pt₃Ni低指数晶面吸附乙醇后,增大了乙醇的Op、Cp和Hs轨道与催化剂金属原子d轨道的成键能量范围。另外,Pt₃Ni低指数晶面的功函数变化值和电荷转移量大于Pt低指数晶面。计算结果在一定程度上验证了实验研究。通过对比CO在Pt₃Ni和Pt低指数晶面的吸附过程并研究了其吸附机理。结果表明,Pt₃Ni低指数晶面对CO的吸附能小于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算分析表明,相比Pt低指数晶面,Pt₃Ni低指数晶面吸附CO后,CO轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度较小。另外,CO在Pt₃Ni低指数晶面的电荷转移量均小于Pt低指数晶面。这说明添加第二金属Ni可以改善催化剂的抗CO中毒性。