晶面取向及酸处理对Pt基催化剂电催化性能影响的研究

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煤,石油,天然气等不可再生资源是人类赖以生存的主要能源,但是其存在储量有限,污染环境等问题,使社会面临严峻的挑战,人类不得不研究清洁可持续能源来保障社会和经济的发展。直接乙醇燃料电池(DEFC)使用乙醇作为燃料,能量密度高,可以直接将化学能转化为电能,在社会上引起了广泛的关注。DEFC的核心是阳极催化剂,目前使用最广泛的催化剂是金属Pt,但是其作为催化剂存在着一些问题。一方面,贵金属Pt价格高昂,储量稀少,使其难以大规模工业化生产;另一方面,金属Pt催化氧化乙醇的过程比较复杂,其反应动力学也相对较慢,导致催化剂催化效率低下,阻碍了金属Pt催化剂的商业化进程。因此,制备高活性,低成本的催化剂是当今研究的主要方向。本文针对DEFC阳极催化剂活性物质利用率不高,催化效率较低等问题,提出了一系列解决办法,并且通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜及能谱(SEM+EDS)和X射线光电子能谱(XPS)对纳米催化剂进行微观结构表征,通过电化学工作站对催化剂的电催化性能进行测试。研究晶面取向及酸处理对Pt基催化剂微观结构与催化性能的影响。结果如下:采用乙二醇还原氯铂酸,通过改变溴化钾的添加量,制备出优先(100)晶面取向的Pt/G催化剂,探究暴露(100)晶面对催化剂性能的影响机理。结果表明,当Br:Pt的摩尔比为15:1时,制备的(100)晶面取向的立方体Pt纳米粒子形状更加的规整,催化活性最高,其电化学活性表面积为42.43 m2/g,峰电流密度值为417.67 A/g,稳态电流密度值为153.33 A/g,说明以(100)晶面为主的立方体Pt纳米粒子,可以促进乙醇的催化氧化,提高催化剂的催化效率。采用微波辅助乙二醇还原氯铂酸,经酸处理后,制备得到AC-PtNi/G催化剂,研究不同酸处理时间对催化剂微观结构及催化性能的影响机理。电化学测试结果表明,经硫酸处理48 h的AC-PtNi/C-48h催化剂催化活性最高,其电化学活性表面积为76.63 m2/g,峰电流密度值为1218.83 A/g,稳态电流密度值为358.77 A/g。原位红外光谱(FTIR)表明,AC-PtNi/G-48h催化剂其CO2和CH3COOH峰的强度比为Pt/G催化剂的2.73倍,说明经硫酸处理48 h的AC-PtNi/G-48h催化剂可以促进乙醇催化氧化反应的进一步进行,其对乙醇的催化效率也有显著提高。
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