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随着太阳能等间歇式可再生能源的大规模应用和电动汽车等领域的快速发展，高效安全的储能系统显得尤为重要。锂硫(Li-S)电池由于其高的理论能量密度(2600 W h kg-1)和低廉、易得的硫正极材料，被认为是极具发展潜力的下一代高比能储能系统。然而，锂硫电池中硫的低导电性，充放电过程中严重的极化和大的体积膨胀，以及中间产物可溶性多硫化物造成的“穿梭效应”，导致了低的硫利用率、快速容量衰减和差的库伦效率，制约了其商业化应用。针对上述问题，本论文设计合成了几种不同钼基化合物/碳纳米片自组装空心球(MoxZy/CHS，Z为C、N、O，x和y为1、2、3)，将其用于正极硫载体材料和隔膜修饰材料，改善Li-S电池电化学性能，并探究具有不同非金属离子的MoxZy/CHS对Li-S电池电化学性能的影响及作用机制。主要研究内容和结果如下：
1、载硫的MoxZy/CHS正极材料的制备及其Li-S电池性能研究。本论文设计合成了由表面生长MoxZy纳米颗粒的二维碳片组装的空心球MoxZy/CHS，采用满孔浸渍的方式负载S，制备了载硫的MoxZy/CHS正极材料(S-MoxZy/C HS)。MoxZy纳米颗粒能够有效吸附和催化转化可溶性长链多硫化物(LiPS)，二维碳片提供快速电子传输通道。Mo2C/CHS、Mo3N2/CHS和MoO2/CHS的载硫量分别为62.9wt%、59.8wt%和61.1wt%。S-Mo2C/CHS正极，S-Mo3N2/CHS正极和S-MoO2/CHS正极在0.1C(1C=1675mAhg-1)下初始容量分别为1064.3、973.9和1016.1mAhg-1，在1.0C下循环300次后，容量保持率分别为67.2%、59.7%和62.6%。S-MoxZy/CHS电极电化学性能差异主要归因于MoxZy/CHS对LiPS不同的吸附能力和催化转化活性：(1)Mo2C/CHS对LiPS的吸附能力最强，MoO2/CHS的吸附能力稍弱，Mo3N2/CHS的吸附能力最弱；(2)Mo2C/CHS对LiPS催化转化活性高于Mo3N2/CHS和MoO2/CHS，Mo2C/CHS对LiPS的催化转化反应极化最小。Mo2C/CHS对LiPS兼具强吸附能力和高催化活性，作为硫载体材料表现出优于Mo3N2/CHS和MoO2/CHS的电化学性能。
2、MoxZy/CHS修饰隔膜的制备及Li-S电池性能研究。将MoxZy/CHS和碳纳米管(CNTs)分散在无水乙醇中，然后采用真空抽滤的方式，制备了MoxZy/CHS@CNTs修饰隔膜，以负载S的CNTs为正极(S-CNTs)，金属Li片为负极，组装Li-S电池。利用Mo2C/CHS@CNTs隔膜、Mo3N2/CHS@CNTs隔膜和MoO2/CHS@CNTs隔膜组装的Li-S电池在0.5C下循环250次后，容量保持率分别为86.2%、83.7%和78.9%，在1.0C下循环500次后，高电压平台放电比容量保持率分别为80.0%、71.1%和61.7%。Mo2C/CHS，Mo3N2/CHS和MoO2/CHS作为隔膜修饰材料表现出不同的电化学性能，主要归结于他们对LiPS的吸附催化性能差异和对Li2S的沉积转化能力差异。(1)以碳纸为集流体表面涂覆MoxZy/CHS的电极(CP-MoxZy/C HS)组装电池探究Li2S沉积性能，Li2S在CP-Mo3N2/CHS表面的沉积量(214.88 mAh g-1)略高于在CP-Mo2C/CHS表面(198.03 mAh g-1)和CP-MoO2/CHS表面(191.37 mAh g-1)的沉积量，Mo3N2/CHS表面更有利于Li2S成核生长；(2)相同倍率和循环次数下，装有Mo2C/CHS@CNTs隔膜、MoO2/CHS@CNTs隔膜和Mo3N2/CHS@CNTs隔膜的Li-S电池初始充电电压依次升高，Mo2C/CHS更易催化Li2S向LiPS转化(“固-液”转化)，而Mo3N2/CHS催化“固-液”转化能力较弱。Mo2C/CHS对LiPS具有强吸附能力，对LiPS和Li2S具有高催化活性，用于Li-S电池隔膜修饰材料展现出较好的电化学性能。
1、载硫的MoxZy/CHS正极材料的制备及其Li-S电池性能研究。本论文设计合成了由表面生长MoxZy纳米颗粒的二维碳片组装的空心球MoxZy/CHS，采用满孔浸渍的方式负载S，制备了载硫的MoxZy/CHS正极材料(S-MoxZy/C HS)。MoxZy纳米颗粒能够有效吸附和催化转化可溶性长链多硫化物(LiPS)，二维碳片提供快速电子传输通道。Mo2C/CHS、Mo3N2/CHS和MoO2/CHS的载硫量分别为62.9wt%、59.8wt%和61.1wt%。S-Mo2C/CHS正极，S-Mo3N2/CHS正极和S-MoO2/CHS正极在0.1C(1C=1675mAhg-1)下初始容量分别为1064.3、973.9和1016.1mAhg-1，在1.0C下循环300次后，容量保持率分别为67.2%、59.7%和62.6%。S-MoxZy/CHS电极电化学性能差异主要归因于MoxZy/CHS对LiPS不同的吸附能力和催化转化活性：(1)Mo2C/CHS对LiPS的吸附能力最强，MoO2/CHS的吸附能力稍弱，Mo3N2/CHS的吸附能力最弱；(2)Mo2C/CHS对LiPS催化转化活性高于Mo3N2/CHS和MoO2/CHS，Mo2C/CHS对LiPS的催化转化反应极化最小。Mo2C/CHS对LiPS兼具强吸附能力和高催化活性，作为硫载体材料表现出优于Mo3N2/CHS和MoO2/CHS的电化学性能。
2、MoxZy/CHS修饰隔膜的制备及Li-S电池性能研究。将MoxZy/CHS和碳纳米管(CNTs)分散在无水乙醇中，然后采用真空抽滤的方式，制备了MoxZy/CHS@CNTs修饰隔膜，以负载S的CNTs为正极(S-CNTs)，金属Li片为负极，组装Li-S电池。利用Mo2C/CHS@CNTs隔膜、Mo3N2/CHS@CNTs隔膜和MoO2/CHS@CNTs隔膜组装的Li-S电池在0.5C下循环250次后，容量保持率分别为86.2%、83.7%和78.9%，在1.0C下循环500次后，高电压平台放电比容量保持率分别为80.0%、71.1%和61.7%。Mo2C/CHS，Mo3N2/CHS和MoO2/CHS作为隔膜修饰材料表现出不同的电化学性能，主要归结于他们对LiPS的吸附催化性能差异和对Li2S的沉积转化能力差异。(1)以碳纸为集流体表面涂覆MoxZy/CHS的电极(CP-MoxZy/C HS)组装电池探究Li2S沉积性能，Li2S在CP-Mo3N2/CHS表面的沉积量(214.88 mAh g-1)略高于在CP-Mo2C/CHS表面(198.03 mAh g-1)和CP-MoO2/CHS表面(191.37 mAh g-1)的沉积量，Mo3N2/CHS表面更有利于Li2S成核生长；(2)相同倍率和循环次数下，装有Mo2C/CHS@CNTs隔膜、MoO2/CHS@CNTs隔膜和Mo3N2/CHS@CNTs隔膜的Li-S电池初始充电电压依次升高，Mo2C/CHS更易催化Li2S向LiPS转化(“固-液”转化)，而Mo3N2/CHS催化“固-液”转化能力较弱。Mo2C/CHS对LiPS具有强吸附能力，对LiPS和Li2S具有高催化活性，用于Li-S电池隔膜修饰材料展现出较好的电化学性能。