【摘 要】
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金属-有机框架物（Metal-Organic Frameworks,简称MOFs）是一类由金属离子（或金属簇）与有机配体以配位键形成的多孔晶体材料,由于其组成、结构的广泛可调性,它们在气体储存和分离、质子传导、生物医药、催化、磁性材料和发光材料等研究领域表现出巨大的应用潜力。以镧系金属离子为中心离子构筑的金属-有机框架材料（简称Ln-MOFs）具有优越的发光性能,这是由于镧系金属离子具有较大的斯托
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金属-有机框架物（Metal-Organic Frameworks,简称MOFs）是一类由金属离子（或金属簇）与有机配体以配位键形成的多孔晶体材料,由于其组成、结构的广泛可调性,它们在气体储存和分离、质子传导、生物医药、催化、磁性材料和发光材料等研究领域表现出巨大的应用潜力。以镧系金属离子为中心离子构筑的金属-有机框架材料（简称Ln-MOFs）具有优越的发光性能,这是由于镧系金属离子具有较大的斯托克斯位移、较长的发光寿命和较窄的发射半峰宽,能够降低来自于激发光的干扰,从而提高检测的灵敏度,这些优点使其在分析检测领域具有独特的优势。然而目前大多数Ln-MOFs在水中稳定性差、荧光易被猝灭且合成方法复杂,这些缺点限制了它们在水溶液检测体系中的进一步应用。为此本论文设计合成了三类Ln-MOFs,利用单晶X-射线衍射分析、粉末X-射线衍射分析、热重、红外光谱等表征手段对它们进行了结构分析,并将它们应用于水溶液体系中的分析检测。本论文研究内容主要分为以下三个部分:1.本文首先以5,8-二溴异喹啉作为母体分子合成了其衍生物5,8-二（4-羧基苯基）异喹啉（4,4’-（isoquinoline-5,8-diyl）-benzoate,简称iQBA）,由于其独特的光学性质,选择铕（Ⅲ）离子为金属中心,iQBA为配体,通过溶剂热法反应得到一个三维层状Ln-MOFs（命名为Eu-iQBA）。通过单晶-X射线衍射、红外、扫描电镜和透射电镜等分析方法表征了其结构和形貌,研究了水稳定性和荧光性质。研究表明在不同p H条件下Eu-iQBA荧光性质不同,且在pH为3.0-7.0的范围内,Eu-iQBA在465 nm（配体的发射）和在619 nm处(Eu3+的发射)的荧光强度比的对数与p H呈线性关系。2.为了得到水稳定性更优异的Ln-MOFs,本文选用戊二酸（1,5-Pentanedioic acid）作为有机配体,以铽（Ⅲ）离子为金属中心,采用液体辅助研磨法合成一种Ln-MOFs（命名为Tb-PTA）。通过单晶结构分析表征了其结构,研究了其稳定性、发光性质以及与吡啶-2,6-二甲酸（DPA）的相互作用。研究结果表明:Tb-PTA具有良好的水稳定性和化学稳定性,且能与DPA产生特异性响应,根据在547 nm处Tb-PTA的荧光强度随DPA浓度的变化关系,建立了一种测定DPA的荧光光谱法,其检测范围为1 nM-10μM,检测限为0.81 nM。3.本文以铕（Ⅲ）离子、铽（Ⅲ）离子为金属中心,草酸肼（Oxalyl dihydrazide）为配体,在水溶液中采用常温搅拌法合成了三种Ln-MOFs（命名为Eu-ODZ、Tb-ODZ和Eu/Tb-ODZ）,研究了其稳定性、荧光性质以及对DPA的荧光响应。研究结果表明:该系列Ln-MOFs具有优异的水稳定性和化学稳定性,加入一定量的DPA后,Eu/Tb-ODZ水分散液的荧光颜色由橙色变为绿色,通过测量547 nm和619 nm处的荧光强度比来建立一种比率型检测方法,该方法线性范围为1 nM～1000 nM,检测限为0.34 nM。
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