【摘 要】
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考察了稀释蒸汽中Na+及积炭对甲醇制丙烯(MTP)催化剂物理化学性质和催化性能影响,及离子交换后催化性能.采用 X 射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X 射线荧光(XRF)光谱、N2吸附
【机 构】
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神华宁夏煤业集团有限责任公司煤炭化学工业分公司研发中心,中国石油大学北京中国石油天然气集团公司催化重点实验室
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考察了稀释蒸汽中Na+及积炭对甲醇制丙烯(MTP)催化剂物理化学性质和催化性能影响,及离子交换后催化性能.采用 X 射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X 射线荧光(XRF)光谱、N2吸附-脱附、程序升温氨脱附(NH3-TPD)和热重(TG)分析等方法对失活和再生催化剂进行了表征,并在101325 Pa、470°C 和甲醇空速(WHSV)为1.0-3.0 h-1的反应条件下,采用连续流动固定床微型反应器考察其催化甲醇制丙烯性能.结果表明: MTP反应970 h后的催化剂晶体结构和形貌没有受到明显破坏,但稀释蒸汽中Na+极易扩散至催化剂表面,部分取代H质子的位置,从而使催化剂酸性逐渐下降而中毒失活;另外, MTP催化剂表面的积炭导致分子筛微孔堵塞是造成其失活的主要原因,可通过烧炭再生过程消除,而水蒸汽脱铝对催化剂性能的影响缓慢但更严重.用再生和离子交换处理后, Na+中毒催化剂MTP反应性能基本完全恢复.在470 h反应过程中,甲醇转化率保持在99%以上,丙烯选择性大于46%,且随着反应时间的延长,丙烯选择性逐渐升高、乙烯选择性逐渐下降.
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