自从2004年机械剥离制备出单层石墨烯的开创性工作以来,石墨烯由于其优异的电学、机械、光学和热学等性能吸引了人们的广泛关注。石墨烯拥有高的载流子迁移率、长的自旋弛豫时间、弱的自旋-轨道超精细作用,使得石墨烯在自旋电子学应用方面成为一个理想的候选材料。然而,在完美的石墨烯中,每个碳原子跟相邻三个碳原子sp2杂化,贡献一个未成键电子,形成大π键,这样的结构导致它的本征抗磁性,限制它在自旋电子器件中的实际应用。传统的磁性材料与3d(或4f)内壳层电子没有被填满的过渡金属元素(例如铁、钴、镍等)有关。在石墨烯相关材料中也报道了磁性,由于其只有sp电子,有别于传统的磁性来源,引起了人们的广泛关注。在石墨烯晶格中引入缺陷被认为可以产生局域磁矩。这些缺陷包括局域拓扑扰动、空位、在石墨烯晶格中的非碳原子、混合sp2-sp3杂化、zigzag类边界等。然而,有报道氟化石墨烯和氧化石墨烯量子点表现出典型的顺磁性,而不存在铁磁性。如何在石墨烯及其衍生物中引入高浓度缺陷,形成铁磁有序对自旋电子学的应用相当重要。本论文主要研究通过还原氧化石墨烯(弱氧化条件下)、三维石墨烯、氮等离子体处理氧化石墨烯等相关工艺,在石墨烯中获得了显著的铁磁性并进行了细致地研究。具体内容如下:(1)我们研究了弱氧化条件下的还原氧化石墨烯(w-rGO)的磁性。w-rGO是弱氧化条件下的氧化石墨烯在高温退火得到,我们在样品w-rGO中观测到较强的室温铁磁性,饱和磁化强度(Ms)为0.24 emu/g,是强氧化条件下制备还原氧化石墨烯的24倍。我们在样品w-rGO中观测到负的磁电阻回线。当温度低于15K,磁电阻[R(H)-R(0)]/R(0)数值保持在-2.5%,当温度高于15 K,磁电阻随着温度升高而减少,当温度高于50 K,磁电阻接近零,几乎消失,这是由于铁磁缺陷的自旋相关散射导致的,它证明了观测到的本征铁磁性,w-rGO中强铁磁性来源于弱氧化条件下保留的石墨结构。(2)对于石墨烯粉体(氧化石墨烯和还原氧化石墨烯粉末)而言,由于π-π作用力和范德华力的存在,石墨烯片层之间容易发生团聚,二维材料独有的性质在一定程度上遭到破坏,限制了其实际应用。三维石墨烯由二维石墨烯组装而成,不但可以保持原来石墨烯优异的性能,而且能够拓宽其应用范围。目前,三维石墨烯磁性方面研究还没有报道过。我们研究了三维石墨烯的磁性,它是氧化石墨烯溶液通过水热法制备得到。在三维石墨烯样品中,我们能够观测到一定的室温铁磁性,饱和磁化强度(Ms)为0.005 emu/g。水热还原过程中,氧化石墨烯片修复的共轭结构形成很强的三维交联石墨烯网络。高浓度的sp3类型缺陷(羟基)是三维石墨烯室温铁磁性的主要来源。(3)作为轻质非金属磁体,石墨烯及其衍生物的铁磁性在自旋电子学领域十分重要。然而,目前合成磁性石墨烯的方法,存在反应时间长、磁性污染物(Fe、Co和Ni等)容易被引入、制备过程很复杂,这阻碍了它的科学研究和实际应用。我们将氧化石墨烯直接放在氮等离子体(室温条件)下处理,氧化石墨烯被还原的同时,还掺杂引入氮,得到含氮的还原氧化石墨烯(NrGO),样品的室温铁磁性明显增强。氮等离子体曝光时间对控制石墨烯的铁磁性起到相当重要的作用。氧化石墨烯在氮等离子体曝光时间从0增加到30分钟,样品的铁磁磁化强度(Ms)从0.0006 emu/g增加到0.010 emu/g。当曝光时间从30分钟增加60分钟,样品的铁磁磁化强度开始减少,从0.010 emu/g减少到0.0010 emu/g。XPS结果显示,pyrrolicN在NrGO30(氧化石墨烯在氮等离子体下处理30分钟)所占比例(约45.8%)高于它在NrGO60(氧化石墨烯在氮等离子体下处理60分钟,约24.7%),而pyridinicN在NrGO30比例(约51.3%)低于它在 NrGO60(约 69.0%)。GraphiticN 在 NrGO30(约 2.9%)低于 NrGO60(约6.3%),而且它所占比例都相当小。因而pyrrolicN是样品NrGO中铁磁性主要来源。