改性SnO2电极的制备及其降解对氯苯酚(4-CP)的研究

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电极材料及其制备方法是影响电极涂层的表面结构,从而影响电极的电催化氧化性能的一个主要因素,本文以Ce、Y、La、Nd稀土元素和Mn元素掺杂的Ti/SnO2-Sb改性电极的制备及性能评价为主要研究内容,以对氯苯酚(4-CP)为电化学氧化降解目标物,初步探讨了4-CP的电化学催化氧化降解转化机理,以及电极结构与电催化氧化活性之间的关系。本文以溶胶凝胶法分别制备了Ti/SnO2-Sb涂层电极,稀土掺杂Ti/SnO2-Sb涂层电极和Mn掺杂Ti/SnO2-Sb涂层电极。利用SEM、EDX、XRD、XPS等现代分析工具对电极的形貌、结构进行表征,利用电化学工作站,紫外可见分光光谱(UV-vis)和高效液相色谱(HPLC)对电极降解4-CP的机理过程进行了探讨,并确定了热处理温度,Sb、Mn和稀土掺杂比例等工艺条件。实验研究表明,热处理温度为500℃时为Ti/SnO2-Sb电极最佳制备温度;Sb、稀土元素和Mn的掺杂对SnO2涂层电极的电催化活性都有一定的提高,其中稀土元素Ce、Y、La、Nd中La元素的掺杂表现的对4-CP降解优势最为明显;通过试验确定了Sb掺杂量在6%,La掺杂量在1.5%,Mn掺杂量在6%时,提高电极电催化活性效果相对最好;通过高效液相色谱对电极降解4-CP的机理过程分析如下:Ti/SnO2-Sb电极和稀土掺杂的Ti/SnO2-Sb电极电化学氧化作用将4-CP降解反应生成以对苯醌为主体的中间产物,最终对苯醌被进一步开环降解为丁烯二酸等物质,丁烯二酸等被进一步氧化降解,最终生成二氧化碳和水;Mn掺杂的Ti/SnO2-Sb电极则将4-CP降解反应生成以邻苯醌为主体的中间产物,最终邻苯醌被进一步开环降解为丁烯二酸等物质,丁烯二酸等被进一步氧化降解,最终生成二氧化碳和水。
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