随着社会的不断发展和科技的进步,动力电池、大规模电力储能系统等大容量和大电流应用场景对储能电池的能量密度提出了更高要求。基于多电子转移的新型锂硫电池理论能量密度高达2600 Whkg-1,远高于现在商业化的锂离子电池。此外,硫还具有价格低廉、无污染等优点,因此锂硫电池被认为是最具潜力的下一代二次电池储能体系。然而,锂硫电池中活性材料的绝缘特性和穿梭效应会导致电池出现严重的容量衰减。而复杂的多电子转换反应缓慢的动力学过程也对电池的循环稳定性和倍率性能提出了挑战。近年来,利用催化材料加速氧化还原动力学被认为是实现高性能锂硫电池的有效手段。因此,本文拟从构筑导电骨架和引入催化材料方面开展研究,以多孔碳材料为载体,首次搭载低成本、高活性的铁钴合金催化剂,以期提高硫的利用率、增强多硫化物的反应动力学和减轻“穿梭效应”,具体内容如下:(1)本文首先以可大规模生产的生物质材料为碳源,经一步反应制备了多孔碳材料(C),并将其作为硫的载体材料。多孔碳材料的高比表面积和高导电性保证了硫及放电产物Li2S2/Li2S快速地电子转移。三维分级多孔的结构能够很好地被电解液浸润与渗透,适应充放电过程中活性物质的体积变化,并且可以物理吸附多硫化物,一定程度上阻止多硫化物的扩散。得益于以上的优点,在0.2 C的倍率下,S/C复合材料的首次放电比容量为859mAhg-1,经过100圈循环后,放电比容量仍可保持430.0 mAh g-1,容量保持率为50%。(2)碳材料虽然能够提高硫的利用率,但对“穿梭效应”的抑制作用非常有限,因此,在上一章的研究基础上,以多孔碳为骨架,在多孔碳表面原位沉积FeCo合金纳米颗粒,作为硫的载体。研究结果表明,FeCo合金除了对多硫化物具有较强的吸附能力外,还能够催化多硫化物的快速转化,提高电池电化学反应的转化动力学,大大降低电池的极化并抑制“穿梭效应”。所制备的S/FeCo-C复合材料在2 C的倍率下首次放电比容量高达791.9 mAh g-1,经500个循环后比容量仍保持502.5 mAhg-1。当硫含量增加到80%时,在0.2 C下经100个循环后可实现720 mAh g-1的比容量,显示出较高的硫利用率。铁钴合金催化剂在低电解液用量下(5 μLmg-1)仍表现出催化活性,展现了良好的商业化应用前景。该部分工作为设计锂硫电池的高活性催化剂提供了一种低成本和有效的方法,并为催化过程和多硫化物转化反应的机理提供新的见解。