气氛对煤燃烧和SO2/NOx迁移的机理及动力学特性影响的研究

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燃烧环境氛围对于燃料燃烧过程以及燃烧污染物的迁移特性有重要的影响。通过实验研究和理论分析,探索燃烧环境氛围对于燃烧机理和动力学特性的影响,揭示污染物迁移的机理,重点研究环境氛围对燃烧特性和污染物排放特性的影响规律,获得关键的影响因素和主要的燃烧特征参数。研究内容具有重要的学术意义和工业应用价值。首先,针对煤和煤矸石,采用热分析法,实验研究了3种煤在O2/N2和O2/CO2环境气氛的燃烧特性,探索环境氛围对燃料燃烧机理和燃烧特性的影响规律,并进行了动力学分析,获得了主要的燃烧特征参数。研究结果表明:1)O2/N2和O2/CO2环境气氛下,富氧气氛可显著改善煤的燃烧特性,并且氧浓度对煤燃烧特性的影响程度随着煤种固定碳含量的增加而增大。随着氧浓度增加,煤粉燃烧TG和DTG曲线均向低温区发生移动,煤粉的燃烧特性得到改善。氧浓度对煤焦燃烧的影响更显著。2)O2/CO2和O2/N2环境气氛相比,CO2对煤燃烧性能有重要影响。相同氧浓度下,由于CO2的比热较大,且CO2影响燃烧生成的CO2产物的扩散,导致煤的着火和燃尽温度升高,CO2的存在改变了煤焦的燃烧特性,尤其是高的CO2浓度对燃烧的影响更大。3)实验范围内,氧浓度增加对改善燃烧非常有利。随着氧浓度的增加,燃料的平均表观活化能均有所增加,频率因子增加的作用更显著,因此燃烧反应速率显著增加。4)气氛、粒径和升温速率均对煤粉动力学特性有较大影响。燃料的表观活化能和频率因子之间存在动力学补偿效应,即lnA=mE+n。其次,针对干法脱硫过程,研究含氯添加剂产生的环境氛围对石灰石干法脱硫的影响。通过实验研究和理论分析,以NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、K2CO3为添加剂,探索含氯添加剂形成的环境氛围对石灰石固硫效率影响,并对固硫过程进行吉布斯自由能分析,获得含氯添加剂的固硫机理和反应动力学。研究结果表明:1)以含氯无机盐作为石灰石干法脱硫的添加剂,能够提高石灰石的脱硫效率,且添加剂对煤矸石硫分析出的影响比煤更大。实验范围内,添加含氯无机盐,对石灰石脱硫效率的促进作用由大到小依次为:NaCl、MgCl2、KCl、CaCl2。2)添加剂对形态硫的析出和迁移有明显的影响,燃料析出的SO2浓度和总量均有下降。煤矸石硫分析出受到的影响较大。3)采用吉布斯自由能理论分析方法,揭示了含氯添加剂的石灰石干法脱硫的反应机理。吉布斯自由能计算结果表明,含氯添加剂提高石灰石脱硫效率的机理是添加剂本身能够发生固硫反应,并进一步通过氯化反应,促进CaO的固硫反应。实验结果与理论分析结果基本一致,并且获得了含氯添加剂对石灰石固硫反应特性的影响规律。最后,采用理论分析与模拟结合的方法,重点研究燃烧环境气氛对NOx迁移的影响,探索燃煤过程中NOx产生机理,获得NOx的迁移特性。比较分析燃料特性、气固两相流动、温度场等因素对NOx迁移和产生的影响规律。研究结果表明:1)对于流化床反应器的燃烧环境氛围,NO和N2O的生成量随过量空气系数的增加而明显增加。NO和N2O的生成和一二次风比有较大关系,NOx的生成量随一二次风比的增大而增大。2)燃料在燃烧过程中, NO和N2O的产生量不仅与燃料本身的含氮量有关,而且与燃料的O/N和H/N这两个比值也有直接关系。O/N和H/N这两个比值会影响NOx的生成,而且NOx的量随这两个比值的增加而增加。3)惰性颗粒床料量对NO和N2O的迁移有较大的影响。惰性颗粒床料量直接影响流化床反应器的温度分布,对NO和N2O的迁移和生成量产生较大的影响。减少床料量,可以减少NO和N2O的排放。
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